3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结的制备及光电催化产H2O2性能研究
这是一篇关于异质结,光电催化,过氧化氢,氧还原,降解污染物的论文, 主要内容为随着社会经济的迅速发展和人类生活水平的不断进步,能源短缺及环境污染两大问题逐渐成为阻碍发展进步的重要因素,故寻求可持续清洁能源及绿色环保的功能材料具有十分重要的意义。太阳能作为一种环保能源,将其转化为其他可利用的能源是解决能源短缺问题的关键。光电催化(PEC)作为一种新型利用太阳能的技术,不仅用于能源的催化生产,还能用于水体污染物的降解,同时解决能源及环境问题。过氧化氢(H2O2)作为一种环境友好型化学物质被广泛应用于纸浆和织物的脱色、化学原料合成、电子制造及水净化等领域。因此,H2O2的高效合成在近年来备受关注。其中以太阳能为驱动力的光电催化两电子氧还原(2e-ORR)和两电子水氧化(2e-WOR)方法,具有原位生产、反应条件温和、无二次污染等优点,是新兴的生产H2O2技术。然而,由于催化材料光利用率低、电荷传输效率低、对2e-ORR及2e-WOR的选择性低,共同限制了PEC体系生产H2O2的效率。因此,对光电催化材料的选择至关重要,构建高效、新型、可见光响应的半导体光电催化剂是此技术的关键。因此,本文制备了3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结光阴极光电催化材料,将其用于H2O2的生产以及原位降解污染物,并将3D WO3@Co2SnO4耦合Fe2O3-Ti光阳极双向光电催化生产H2O2的研究。本文的研究内容如下:(1)利用先水热后煅烧的方法制备了3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结光电催化材料,通过SEM、EDS、XRD、XPS、DRS、莫特肖特基等对催化材料的形貌及结构特征进行表征,通过瞬态光电流、电化学阻抗、光致发光光谱等来表征材料的光电化学性能。研究结果表明,Z-型异质结的成功构建,显著提高了WO3的光生电子空穴对的分离效率并增强光吸收强度,保留光催化剂的强氧化还原能力。将3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结光电催化材料作为光电阴极用于H2O2的生产,在最佳实验条件下,H2O2产量达1.34 mmol·L-1·h-1。通过自由基捕获及旋转圆盘测试揭示了存在直接一步两电子和间接两步单电子ORR两种途径产H2O2。基于3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结光电催化材料生产H2O2的优异性能,WO3@Co2SnO4与不锈钢网(SSM)构建双阴极光电芬顿体系对染料甲基橙(MO)、罗丹明B(Rh B)、抗生素四环素(TC)、磺胺甲基嘧啶(SMR)、环丙沙星(CIP)、农药绿麦隆(CHI)及重金属离子Cr(Ⅵ)等多种污染物进行降解。以对苯二甲酸为探针采用荧光分光光度法检测降解体系中的·OH自由基,揭示了降解机理,表明所构建的双阴极光电芬顿体系对不同类型污染物的降解具有一定的普适性。这项工作为光电催化ORR产H2O2的机理提供了见解,为设计高活性光电催化材料生产H2O2提供了思路,并为构建无额外添加剂的光电芬顿体系提供参考价值。(2)构建阴阳极耦合体系,探究光电催化双向产H2O2的性能。首先探究Fe2O3-Ti光阳极进行阳极水氧化生产H2O2。通过SEM、XRD、Raman等表征说明Fe2O3半导体的成功合成,通过固体紫外、莫特肖特基对材料的光电化学性能进行测试。应用Fe2O3-Ti光阳极进行水氧化产H2O2,对电位、电解质溶液类型及电解质溶液浓度进行优化,在最佳的实验条件下Fe2O3-Ti光阳极水氧化产H-2O2的产量达到110.27μmol·L-1。研究光阳极(Fe2O3-Ti)和光阴极(WO3@Co2SnO4)耦合在H型电解池中进行协同生产H2O2,通过阴极的带动,在-0.7 V的电压下,协同H2O2产量达到919.56μmol·L-1·h-1。该项工作为构建阴阳极耦合双向光电催化生产H2O2提供参考价值和研究思路。
豌豆蚜预侵染对蚕豆抵御同种和异种蚜虫防御反应影响的研究
这是一篇关于豌豆蚜,棉蚜,植物防御,预侵染,过氧化氢,总糖的论文, 主要内容为植物在生长过程中往往先后或同时受到多种害虫的侵害,植食性昆虫的攻击会打破植物原本的防御系统、改变植物的代谢物质组成,从而影响后续取食者的适合度。多数研究表明植物被害虫侵害之后产生诱导防御来对抗害虫的取食,然而,此理论并不能合理解释蚜虫聚集为害现象:一株植物上即使蚜量已经很大了,蚜虫也很少主动迁移至旁边未感虫的植物上。本文提出假设:蚜虫是否诱导植物产生防御取决于侵染时间,短时间侵染诱导植物产生防御,而长时间侵染诱导植物产生易感性,从而使蚜虫产生聚集取食现象。本文以豌豆蚜、棉蚜、瓜蚜以及蚕豆为研究体系拟验证以上假设。首先,研究了豌豆蚜以及两种非寄主蚜虫(棉蚜和瓜蚜)在被豌豆蚜预侵染不同时间的蚕豆苗上适应性变化,然后,检测了豌豆蚜预侵染不同时间的蚕豆苗中过氧化氢含量和还原性总糖含量。本文拟揭示蚜虫侵染时间与植物诱导防御的关系,为蚜虫的防治适期提供参考,研究结果如下:1.豌豆蚜在预侵染1d的蚕豆苗上适合度降低,而在预侵染5d的蚕豆上适合度提高让豌豆蚜取食蚕豆苗,获得预侵染1d和5d的蚕豆苗,通过选择试验、生命表和取食行为来评估豌豆蚜在预侵染蚕豆上的适合度,结果发现与健康蚕豆苗相比豌豆蚜显著趋向于预侵染5d的蚕豆苗,且显著负趋向于预侵染1d的蚕豆苗。与健康蚕豆苗相比,豌豆蚜内禀增长率(rm)和净增长率(R0)在预侵染1d蚕豆苗上显著降低,而在预侵染5d的蚕豆苗上显著升高。刺探波(EPG)数据显示,与健康蚕豆苗相比,豌豆蚜在预侵染5d的蚕豆苗上的E1+E2波(分别反映唾液分泌和韧皮部取食)的平均总时长延长6.44%。2.两种非寄主蚜虫在预侵染1d的蚕豆上适合度降低,而在预侵染5d的蚕豆上适合度提高为验证侵染时间与诱导抗性或诱导易感性的关系,测定了两种非寄主蚜虫(棉蚜和瓜蚜)在预侵染蚕豆上的适合度。与健康蚕豆苗相比,棉蚜趋向于预侵染5d的蚕豆苗,且负趋向于预侵染1d的蚕豆苗。与健康蚕豆苗相比,棉蚜内禀增长率(rm)和净增长率(R0)在预侵染1d的蚕豆苗上显著降低。刺探波(EPG)数据显示,与健康蚕豆苗和预侵染5d蚕豆苗相比,棉蚜在预侵染1d的蚕豆苗上第一次出现E1、E2波的时间显著增加,与健康蚕豆苗相比,棉蚜在预侵染1d的蚕豆苗E1+E2波的平均总时长显著降低。与健康蚕豆苗相比,瓜蚜显著负趋向于预侵染1d的蚕豆苗,内禀增长率(rm)和净增长率(R0)在预侵染1d蚕豆苗上的显著降低,净增长率(R0)在预侵染5d蚕豆苗上显著升高。刺探波(EPG)数据显示,与健康蚕豆苗相比,瓜蚜在预侵染1d蚕豆苗上E1+E2(韧皮部分泌水溶性唾液和韧皮部获取养分)波的平均总时长缩短37.32%。棉蚜在预侵染1d和预侵染5d蚕豆苗上适合度降低,但在预侵染5d蚕豆苗上适合度较预侵染1d蚕豆苗上适合度提高;与健康蚕豆苗相比,瓜蚜在预侵染1d蚕豆苗上的适合度降低,在预侵染5d蚕豆苗上的适合度升高。以上结果表明,两种非寄主蚜虫在预侵染1d蚕豆苗上的适合度降低,在预侵染5d蚕豆苗上的适合度升高。3.预侵染1d的蚕豆苗过氧化氢的含量升高、总糖含量下降,而预侵染5d蚕豆苗过氧化氢含量降低、总糖含量升高本试验对健康蚕豆苗、豌豆蚜预侵染1d的蚕豆苗和豌豆蚜预侵染5d的蚕豆苗进行过氧化氢以及还原性总糖含量的测定。预侵染1d的蚕豆苗中过氧化氢含量显著升高,随着预侵染时间延长过氧化氢含量逐渐下降;与健康蚕豆苗相比,预侵染1d的蚕豆苗过氧化氢含量升高90.54%,预侵染5d的蚕豆苗过氧化氢含量降低10.06%;过氧化氢是一种应激防御物质,它的变化趋势表明当植物受到短时间侵害时,过氧化氢含量上升来抵御蚜虫取食,而长时间侵害时过氧化氢含量下降,变得利于蚜虫取食。与健康蚕豆苗相比,预侵染1d蚕豆苗总糖含量下降8.25%,预侵染5d蚕豆苗糖含量升高0.31%。上述结果表明蚕豆内源过氧化氢的含量随着预侵染时间增加呈现先上升后下降的趋势,总的还原性总糖的含量呈现先下降后上升的趋势,解释了后来者在长时间预侵染的蚕豆苗上适合度提高、在短时间预侵染的蚕豆上适合度降低的原因。综上所述,不同时长的豌豆蚜预侵染影响了豌豆蚜以及两种非寄主蚜虫在蚕豆上的适合度。短时间预侵染会诱导植物产生防御反应,降低后来者对寄主植物的适应性;而长时间的预侵染会诱导植物产生易感性,提高后来者对寄主植物的适应性。因此,在已被长时间侵害的蚕豆苗上的蚜虫及其后代具有适合度优势,从而回答了蚜虫趋向于聚集为害的原因。从应用角度来说,为最大限度保证作物产量不受影响,建议在蚜虫诱导植物产生易感性之前采取防治措施。
3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结的制备及光电催化产H2O2性能研究
这是一篇关于异质结,光电催化,过氧化氢,氧还原,降解污染物的论文, 主要内容为随着社会经济的迅速发展和人类生活水平的不断进步,能源短缺及环境污染两大问题逐渐成为阻碍发展进步的重要因素,故寻求可持续清洁能源及绿色环保的功能材料具有十分重要的意义。太阳能作为一种环保能源,将其转化为其他可利用的能源是解决能源短缺问题的关键。光电催化(PEC)作为一种新型利用太阳能的技术,不仅用于能源的催化生产,还能用于水体污染物的降解,同时解决能源及环境问题。过氧化氢(H2O2)作为一种环境友好型化学物质被广泛应用于纸浆和织物的脱色、化学原料合成、电子制造及水净化等领域。因此,H2O2的高效合成在近年来备受关注。其中以太阳能为驱动力的光电催化两电子氧还原(2e-ORR)和两电子水氧化(2e-WOR)方法,具有原位生产、反应条件温和、无二次污染等优点,是新兴的生产H2O2技术。然而,由于催化材料光利用率低、电荷传输效率低、对2e-ORR及2e-WOR的选择性低,共同限制了PEC体系生产H2O2的效率。因此,对光电催化材料的选择至关重要,构建高效、新型、可见光响应的半导体光电催化剂是此技术的关键。因此,本文制备了3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结光阴极光电催化材料,将其用于H2O2的生产以及原位降解污染物,并将3D WO3@Co2SnO4耦合Fe2O3-Ti光阳极双向光电催化生产H2O2的研究。本文的研究内容如下:(1)利用先水热后煅烧的方法制备了3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结光电催化材料,通过SEM、EDS、XRD、XPS、DRS、莫特肖特基等对催化材料的形貌及结构特征进行表征,通过瞬态光电流、电化学阻抗、光致发光光谱等来表征材料的光电化学性能。研究结果表明,Z-型异质结的成功构建,显著提高了WO3的光生电子空穴对的分离效率并增强光吸收强度,保留光催化剂的强氧化还原能力。将3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结光电催化材料作为光电阴极用于H2O2的生产,在最佳实验条件下,H2O2产量达1.34 mmol·L-1·h-1。通过自由基捕获及旋转圆盘测试揭示了存在直接一步两电子和间接两步单电子ORR两种途径产H2O2。基于3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结光电催化材料生产H2O2的优异性能,WO3@Co2SnO4与不锈钢网(SSM)构建双阴极光电芬顿体系对染料甲基橙(MO)、罗丹明B(Rh B)、抗生素四环素(TC)、磺胺甲基嘧啶(SMR)、环丙沙星(CIP)、农药绿麦隆(CHI)及重金属离子Cr(Ⅵ)等多种污染物进行降解。以对苯二甲酸为探针采用荧光分光光度法检测降解体系中的·OH自由基,揭示了降解机理,表明所构建的双阴极光电芬顿体系对不同类型污染物的降解具有一定的普适性。这项工作为光电催化ORR产H2O2的机理提供了见解,为设计高活性光电催化材料生产H2O2提供了思路,并为构建无额外添加剂的光电芬顿体系提供参考价值。(2)构建阴阳极耦合体系,探究光电催化双向产H2O2的性能。首先探究Fe2O3-Ti光阳极进行阳极水氧化生产H2O2。通过SEM、XRD、Raman等表征说明Fe2O3半导体的成功合成,通过固体紫外、莫特肖特基对材料的光电化学性能进行测试。应用Fe2O3-Ti光阳极进行水氧化产H2O2,对电位、电解质溶液类型及电解质溶液浓度进行优化,在最佳的实验条件下Fe2O3-Ti光阳极水氧化产H-2O2的产量达到110.27μmol·L-1。研究光阳极(Fe2O3-Ti)和光阴极(WO3@Co2SnO4)耦合在H型电解池中进行协同生产H2O2,通过阴极的带动,在-0.7 V的电压下,协同H2O2产量达到919.56μmol·L-1·h-1。该项工作为构建阴阳极耦合双向光电催化生产H2O2提供参考价值和研究思路。
3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结的制备及光电催化产H2O2性能研究
这是一篇关于异质结,光电催化,过氧化氢,氧还原,降解污染物的论文, 主要内容为随着社会经济的迅速发展和人类生活水平的不断进步,能源短缺及环境污染两大问题逐渐成为阻碍发展进步的重要因素,故寻求可持续清洁能源及绿色环保的功能材料具有十分重要的意义。太阳能作为一种环保能源,将其转化为其他可利用的能源是解决能源短缺问题的关键。光电催化(PEC)作为一种新型利用太阳能的技术,不仅用于能源的催化生产,还能用于水体污染物的降解,同时解决能源及环境问题。过氧化氢(H2O2)作为一种环境友好型化学物质被广泛应用于纸浆和织物的脱色、化学原料合成、电子制造及水净化等领域。因此,H2O2的高效合成在近年来备受关注。其中以太阳能为驱动力的光电催化两电子氧还原(2e-ORR)和两电子水氧化(2e-WOR)方法,具有原位生产、反应条件温和、无二次污染等优点,是新兴的生产H2O2技术。然而,由于催化材料光利用率低、电荷传输效率低、对2e-ORR及2e-WOR的选择性低,共同限制了PEC体系生产H2O2的效率。因此,对光电催化材料的选择至关重要,构建高效、新型、可见光响应的半导体光电催化剂是此技术的关键。因此,本文制备了3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结光阴极光电催化材料,将其用于H2O2的生产以及原位降解污染物,并将3D WO3@Co2SnO4耦合Fe2O3-Ti光阳极双向光电催化生产H2O2的研究。本文的研究内容如下:(1)利用先水热后煅烧的方法制备了3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结光电催化材料,通过SEM、EDS、XRD、XPS、DRS、莫特肖特基等对催化材料的形貌及结构特征进行表征,通过瞬态光电流、电化学阻抗、光致发光光谱等来表征材料的光电化学性能。研究结果表明,Z-型异质结的成功构建,显著提高了WO3的光生电子空穴对的分离效率并增强光吸收强度,保留光催化剂的强氧化还原能力。将3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结光电催化材料作为光电阴极用于H2O2的生产,在最佳实验条件下,H2O2产量达1.34 mmol·L-1·h-1。通过自由基捕获及旋转圆盘测试揭示了存在直接一步两电子和间接两步单电子ORR两种途径产H2O2。基于3D WO3@Co2SnO4Z-型异质结光电催化材料生产H2O2的优异性能,WO3@Co2SnO4与不锈钢网(SSM)构建双阴极光电芬顿体系对染料甲基橙(MO)、罗丹明B(Rh B)、抗生素四环素(TC)、磺胺甲基嘧啶(SMR)、环丙沙星(CIP)、农药绿麦隆(CHI)及重金属离子Cr(Ⅵ)等多种污染物进行降解。以对苯二甲酸为探针采用荧光分光光度法检测降解体系中的·OH自由基,揭示了降解机理,表明所构建的双阴极光电芬顿体系对不同类型污染物的降解具有一定的普适性。这项工作为光电催化ORR产H2O2的机理提供了见解,为设计高活性光电催化材料生产H2O2提供了思路,并为构建无额外添加剂的光电芬顿体系提供参考价值。(2)构建阴阳极耦合体系,探究光电催化双向产H2O2的性能。首先探究Fe2O3-Ti光阳极进行阳极水氧化生产H2O2。通过SEM、XRD、Raman等表征说明Fe2O3半导体的成功合成,通过固体紫外、莫特肖特基对材料的光电化学性能进行测试。应用Fe2O3-Ti光阳极进行水氧化产H2O2,对电位、电解质溶液类型及电解质溶液浓度进行优化,在最佳的实验条件下Fe2O3-Ti光阳极水氧化产H-2O2的产量达到110.27μmol·L-1。研究光阳极(Fe2O3-Ti)和光阴极(WO3@Co2SnO4)耦合在H型电解池中进行协同生产H2O2,通过阴极的带动,在-0.7 V的电压下,协同H2O2产量达到919.56μmol·L-1·h-1。该项工作为构建阴阳极耦合双向光电催化生产H2O2提供参考价值和研究思路。
钴基碳纳米管催化剂的构建及其电催化产H2O2原位降解污染物研究
这是一篇关于钴基碳纳米管,电催化,过氧化氢,原位污染物降解,双阴极电芬顿体系的论文, 主要内容为过氧化氢(H2O2)作为一种绿色的氧化剂,在化工、医疗消毒和水处理等领域得到了广泛应用。目前工业上大部分H2O2是通过蒽醌加氢和随后的氧气氧化间接生产的,该过程存在能耗高、需用贵金属催化剂以及工艺流程复杂等缺点。电化学氧还原反应(ORR)可以将O2还原为H2O2,在燃料电池和其它绿色能源技术中起着至关重要的作用。通过选择性双电子氧还原反应(2e-ORR)生成H2O2,由于温和的反应条件和绿色现场生产,被认为是替代蒽醌氧化法的最优潜力的技术,开发低成本、高选择性和高效的电催化剂对于H2O2的电合成十分重要。近年来,过渡金属氮配位碳基电催化剂(M-N-C)由于可调的电子结构、低成本、高质量活性等优点受到了极大的关注。本文设计和制备了两种钴基碳纳米管电催化剂,用于H2O2的生产原位降解污染物研究。本文的主要研究内容如下:(1)采用核壳MOF(ZIF-67@ZIF-8)为前驱体,分别以三聚氰胺和硼酸为氮源和硼源,通过化学气相沉积法成功制备了钴基B、N共掺杂碳纳米管(Co-B,N-CNTs)电催化阴极材料,其中空的碳纳米管结构有助于电子的转移,单原子Co催化活性位点和B、N元素共掺杂碳的协同作用,使所制备的Co-B,N-CNTs电催化剂具有优异的电催化性能。Co-B,N-CNTs催化剂在酸性电解质液中表现出优异的2e-ORR催化活性和选择性,在0-0.4 V vs.RHE电位范围选择性内达80%。Co-B,N-CNTs在0V vs.RHE电位下催化反应2 h,过氧化氢产量达1150 m M gcat-1,通过10 h的连续电解电流强度没有明显衰弱,说明催化剂具有良好的稳定性。将Co-B,N-CNTs/CP(碳纸)与不锈钢网(SSM)构建双阴极电芬顿体系,利用原位生产的H2O2与SSM上的电子反应转化为具有更强氧化性的羟基自由基(·OH),对苯酚、恩诺沙星(ENR)、环丙沙星(CIP)、四环素(TC)、罗丹明B(Rh B)和Cr(VI)六种不同类型的水体污染物有优异的降解能力,可在无添加化学试剂条件下高效降解多种污染物,并以对苯二甲酸为荧光探针对降解过程中的机理进行了详细的讨论。(2)采用介孔分子筛(KIT-6)为模板,乙酸钴、乙酸锌为金属源,通过聚乙烯吡咯烷酮、水杨酸与金属间的络合作用合成水凝胶前驱体,高温热解制备了N掺杂的锌钴基碳纳米管(Zn,Co-N-CNTs)电催化阴极材料,并成功扩展为一种通用的制备不同双金属氮掺杂碳纳米管电催化阴极材料的方法。由于单分散的金属原子催化活性位点和中空的纳米管中N共掺杂异质碳的协同作用,使所制备的Zn,Co-N-CNTs电催化剂在0.1 M KOH中表现出优异的2e-ORR催化活性和选择性,在0.1-0.6 V vs.RHE电位范围内选择性内高达90%。Zn,Co-N-CNTs在0.2 V vs.RHE电位下催化反应3 h,过氧化氢产量高达3289 m M gcat-1,此外,Zn,Co-N-CNTs经过四次循环试验后,仍然具有良好的循环稳定性。同时,所制备的Zn,Co-N-CNTs在0.1 M Na2SO4(p H=3)电解质溶液中经3 h电催化制备H2O2产量达到0.893 m M gcat-1。Zn,Co-N-CNTs/CP与SSM构建双阴极电芬顿体系可以有效的降解左氧氟沙星(LEV)、金霉素(AM)、Cr(VI),90 min降解效率分别为79%、91.1%、97.2%,为污染物的去除提供了绿色可持续的路径。
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