青岛沿海大气新粒子生成、增长及其前体物研究
这是一篇关于新粒子生成及增长,气态硫酸,硝酸铵,沙尘,沿海地区的论文, 主要内容为新粒子生成(NPF)是大气气溶胶和云凝结核(CCN)数浓度的重要来源,对地球辐射平衡存在潜在影响。新粒子生成过程分为两个阶段:首先,气态前体物冷凝形成1 nm左右的团簇,然后通过凝结、碰并等方式增长至较大粒径范围。新粒子生成事件能否发生,其根本取决于气态源与凝结汇的竞争。在全球范围内,不同的大气环境下均观测到了新粒子生成现象的发生,但其生成、增长特征以及影响该过程的物理化学过程均存在差异。沿海地区作为海、陆大气环境交界处,丰富的人为源污染物及海洋生物释放的前体物相互作用,可能会共同影响该地区新粒子生成及增长过程。本研究基于青岛沿海地区不同海拔高度站点开展外场观测实验,利用WPS、SMPS、NAIS等多台粒径谱仪在线测量大气颗粒物数浓度及粒径分布,同时结合气象要素、后向气流轨迹、无机和有机气态前体物及大气颗粒物化学组分,分析了沿海地区新粒子生成事件的季节特征,探讨了不同海拔高度下前体物对新粒子生成、增长过程的影响,估算了新粒子生成事件的潜在气候效应。青岛沿海地面站点大气颗粒物数谱分布及新粒子生成事件特征存在季节性差异。观测期间春季、夏季(除2019年7月20日)、秋季、冬季大气颗粒物总数浓度均值分别为(1.3±0.7)×104、(1.7±2.9)×104、(1.1±0.6)×104 和(1.2±3.5)×104 个 cm-3。夏季颗粒物数浓度最高,约为其他季节的1.3～1.5倍。新粒子生成事件年均频率为25.3%,其中春季最高(61%),其次是秋季(47%)和冬季(24%),夏季最低(12%)。新粒子生成事件发生时,颗粒物粒径谱峰值从50～100 nm减小至34～66 nm,且NPF事件发生可使颗粒物数浓度提高(1.1～1.8)倍,其中夏季NPF事件天大气颗粒物数浓度增加幅度最为显著。此外,研究表明,该地区在低相对湿度、低凝结汇及陆源气团影响下,更易发生NPF事件。夏季潮湿的海洋气团及较低的气态前体物浓度(如SO2)抑制了新粒子事件的发生,而较强的大气氧化性是该季节新粒子表观生成速率及增长速率较高的原因之一。冬季高的SO2浓度通常伴随着高的凝结汇,也不利于新粒子生成。人为源VOCs(AVOCs,如苯、甲苯、乙炔)及生物源VOCs(BVOCs,如异戊二烯)对新粒子生成的影响存在季节性差异。夏季AVOCs浓度随表观生成速率的增加呈降低趋势,暗示该季节AVOCs可能会抑制新粒子生成,而异戊二烯可能会促进新粒子生成,该结果与夏季较强的生物活性有关。冬季与之相反,相关性结果暗示AVOCs及BVOCs对新粒子生成影响较弱。在青岛沿海高山站点(崂山,海拔165 m)的春季观测实验中,新粒子生成频率为21.2%,观测期间频繁的雨水及大雾天气抑制了 NPF事件的发生。在新粒子生成天,气态硫酸浓度为(0.9～3.8)×107cm-3,其对颗粒物增长的贡献为(12.3～62.9)%,且气态硫酸浓度与3～6 nm范围内颗粒物数浓度增长趋势一致,表明SO2氧化生成的气态硫酸可以促进新粒子生成及增长过程。在沙尘天高气溶胶负荷条件下,依旧观测到NPF事件,且伴随着较高的生成速率,而高浓度的“源”,即丰富的SO2气态前体物是诱导NPF事件发生的关键;且该类事件天更有利于颗粒物增长到更大范围,表明沙尘天可能提高了新粒子活化为云凝结的概率。新粒子不同增长形态产生的潜在气候效应不同。对于青岛沿海地区,有(44～62)%的NPF事件可直接增长至50 nm(称为CCN粒径)以上。NPF事件对CCN数浓度的贡献为(3.4～7.4)× 103 cm-3,其存活概率为(25.8～49.1)%,且均呈现夏冬季节高于春秋季节的特征。受地面站点夏季较强的大气氧化性及崂山春季丰富的气态硫酸的促进作用,新粒子可持续增长至CCN粒径范围,而在其他研究时段,部分NPF事件中新粒子增长至CCN粒径则需经历两阶段增长。地面站点冬季及崂山春季NPF事件中,硝酸铵的凝结对新粒子粒径增长至具有潜在气候效应颗粒物起重要作用。本研究针对青岛沿海地区新粒子生成及增长特征进行了深入研究,为该地区气态前体物对NPF事件的影响及其产生的潜在气候效应提供了数据支撑,在一定程度上弥补了东部沿海地区NPF事件长期观测的不足,具有一定的科学意义。
上海大气气溶胶化学特征及其对灰霾形成影响
这是一篇关于可溶性无机离子,污染特征,生物质燃烧,沙尘,复合污染,灰霾的论文, 主要内容为大气气溶胶通过影响大气辐射、大气化学及成云和降水过程,改变地-气系统内部的辐射能量收支和水循环,对全球气候变化和人类健康都产生巨大影响。大气气溶胶通过提大气化学的反应平台促进痕量气体的气-粒转化过程并叠加大量二次污染气溶胶而使大气污染复杂化。在自然大气环境中,由于气溶胶来源不同和混合状态的复杂性,人们对大气颗粒物的理化性质、来源和形成机制的分析研究颇具难度。 本论文利用在线离子色谱(MARGA)对PM2.5气溶胶中可溶性无机离子进行了为期一年的实时监测,对水溶性组分的化学组成、浓度水平、季节及日变化规律进行了系统的研究；结合气象条件,分析研究了灰霾的形成及其污染气溶胶的演化规律,探讨气溶胶与气体的相互作用机制；并讨论生物质燃烧、沙尘等特定污染时期气溶胶的特性及其对灰霾形成的影响。 本研究主要取得以下几个方面的成果： 1、采样期间大气颗粒污染总体春冬季节要大于夏秋季节,总水溶性无机离子(TWSI)浓度表现为相似的季节变化规律,其中每种离子表现明显的季节和日变化规律。SO42-、NO3-和NH4+是上海大气颗粒PM2.5中主要的水溶性离子,三者浓度总和占到TWSI的87.78%(春季)、87.90%(夏季)、84.13%(秋季)和76.89%(冬季)。同时三者表现相同的日变化趋势,说明它们在大气中的形成机制可能相似,主要是SO2和N为O2发生氧化反应形成的二次污染物,即SO2和NO2经过化学和光化学反应分别生成H2SO4和HNO3气体,当城市中颗粒物浓度较高时,它们会在颗粒物表面吸附、凝结进而转化成SO42-和N03-。 2、上海灰霾的形成受当地排放和污染气体和气溶胶影响,污染气体通过气-粒转化形成二次气溶胶,即二次污染导致灰霾的形成。上海夏季容易受到生物质燃烧等特殊事件的影响,使大气能见度下降从而引发灰霾的发生,由生物质燃烧排放传输到上海的含K颗粒物主要以KC1形式存在,它与本地排放的气体相遇后发生交叉相互作用,形成复合污染,导致灰霾污染的发生。在复合污染期间大气中二次气溶胶的形成转化机制更为复杂,颗粒物的混合状态更加多样化和不可预测。 3、春季上海容易受到北方沙尘传输特殊事件的影响,导致大气能见度下降而引发灰霾污染,另外由于沙尘颗粒物碱性很强,其表面可吸附大量当地排放的酸性气体如NOx等,从而发生非均相反应,促进含S和N物种的气-粒转化,更进一步诱发上海本地的复合污染。
青藏高原及周边地区沙尘气溶胶时空分布及传输特征研究
这是一篇关于沙尘,光学厚度,青藏高原,塔克拉玛干沙漠,区域传输的论文, 主要内容为利用MERRA-2再分析资料和CALIPSO星载激光雷达产品,分析了1980-2017年青藏高原和塔克拉玛干沙漠上空沙尘气溶胶的分布和传输特征。MERRA-2分别与AERONET和MISR的气溶胶光学厚度(AOD)产品进行了对比,其相关系数约0.73-0.88和0.78。MERRA-2和MISR的AOD空间分布相似,空间相关系数为0.94。基于MERRA-2资料分析表明,塔克拉玛干沙漠与青藏高原的AOD值具有相似的季节特征,AOD春季最高,夏季次之,冬季最低。青藏高原月均AOD值均小于0.30,最高值(～0.25)出现在4月,最低值(～0.10)出现在12月。高原上空AOD具有明显的纬向变化,34°N以北和以南地区纬向平均AOD存在不同的月变化,北部地区月纬向平均AOD峰值出现在4-6月,南部地区出现在6-8月。1980-2017年,塔克拉玛干沙漠和印度-恒河平原的月纬向平均AOD峰值在不断增强,对青藏高原的影响不断扩大。青藏高原地区气溶胶主要类型是沙尘气溶胶,占比约50%;其次为硫酸盐气溶胶,占比约35%;含碳气溶胶占比约15%,其中以有机碳为主。研究区域沙尘光学厚度(DAOD)春季最高,夏季达次高值,冬季最低。塔克拉玛干地区和青藏高原DAOD均在5月达最高值。青藏高原北部地区DAOD比南部高0.06-0.10,两地区的DAOD值差异在5月最高。自2000年开始,塔克拉玛干和印度-恒河平原DAOD高值区强度和影响范围显著增大,对青藏高原的沙尘输送增强。38年来,整个研究区域DAOD年变化均呈上升趋势,且均通过了置信度为0.05的显著性检验。其中,塔克拉玛干沙漠DAOD上升率最高,达到了0.004;青藏高原上升率最小,在0.001以下。2000-2017年青藏高原DAOD显著高于20世纪80年代和90年代。CALIPSO观测表明,青藏高原上空的沙尘主要来自塔克拉玛干沙漠,传输量春季最大,秋、冬季最小;部分来自印度-恒河平原,传输主要发生在夏、秋季。塔克拉玛干沙尘通过柴达木盆地向青藏高原传输,最远可至30°N,传输高度在4-8km。冬季高原上空的沙尘主要来自柴达木盆地。塔克拉玛干和青藏高原的最大气溶胶消光系数廓线分别出现在春季和夏季。塔克拉玛干和青藏高原地区沙尘层厚度多年平均值分别为1.00km和0.82km。青藏高原沙尘层厚度春季最厚,冬季次之,夏季最薄。2007-2017年,塔克拉玛干沙尘层厚度呈下降趋势,年下降率约为0.018 km;青藏高原沙尘层年变化趋势不显著。
上海大气气溶胶化学特征及其对灰霾形成影响
这是一篇关于可溶性无机离子,污染特征,生物质燃烧,沙尘,复合污染,灰霾的论文, 主要内容为大气气溶胶通过影响大气辐射、大气化学及成云和降水过程,改变地-气系统内部的辐射能量收支和水循环,对全球气候变化和人类健康都产生巨大影响。大气气溶胶通过提大气化学的反应平台促进痕量气体的气-粒转化过程并叠加大量二次污染气溶胶而使大气污染复杂化。在自然大气环境中,由于气溶胶来源不同和混合状态的复杂性,人们对大气颗粒物的理化性质、来源和形成机制的分析研究颇具难度。 本论文利用在线离子色谱(MARGA)对PM2.5气溶胶中可溶性无机离子进行了为期一年的实时监测,对水溶性组分的化学组成、浓度水平、季节及日变化规律进行了系统的研究；结合气象条件,分析研究了灰霾的形成及其污染气溶胶的演化规律,探讨气溶胶与气体的相互作用机制；并讨论生物质燃烧、沙尘等特定污染时期气溶胶的特性及其对灰霾形成的影响。 本研究主要取得以下几个方面的成果： 1、采样期间大气颗粒污染总体春冬季节要大于夏秋季节,总水溶性无机离子(TWSI)浓度表现为相似的季节变化规律,其中每种离子表现明显的季节和日变化规律。SO42-、NO3-和NH4+是上海大气颗粒PM2.5中主要的水溶性离子,三者浓度总和占到TWSI的87.78%(春季)、87.90%(夏季)、84.13%(秋季)和76.89%(冬季)。同时三者表现相同的日变化趋势,说明它们在大气中的形成机制可能相似,主要是SO2和N为O2发生氧化反应形成的二次污染物,即SO2和NO2经过化学和光化学反应分别生成H2SO4和HNO3气体,当城市中颗粒物浓度较高时,它们会在颗粒物表面吸附、凝结进而转化成SO42-和N03-。 2、上海灰霾的形成受当地排放和污染气体和气溶胶影响,污染气体通过气-粒转化形成二次气溶胶,即二次污染导致灰霾的形成。上海夏季容易受到生物质燃烧等特殊事件的影响,使大气能见度下降从而引发灰霾的发生,由生物质燃烧排放传输到上海的含K颗粒物主要以KC1形式存在,它与本地排放的气体相遇后发生交叉相互作用,形成复合污染,导致灰霾污染的发生。在复合污染期间大气中二次气溶胶的形成转化机制更为复杂,颗粒物的混合状态更加多样化和不可预测。 3、春季上海容易受到北方沙尘传输特殊事件的影响,导致大气能见度下降而引发灰霾污染,另外由于沙尘颗粒物碱性很强,其表面可吸附大量当地排放的酸性气体如NOx等,从而发生非均相反应,促进含S和N物种的气-粒转化,更进一步诱发上海本地的复合污染。
利用地基观测资料研究兰州郊区气溶胶光学性质
这是一篇关于气溶胶,多尺度云识别算法,沙尘,退偏比,激光雷达的论文, 主要内容为气溶胶作为大气的重要组成成分之一,对地球大气系统具有深远的影响。黄土高原作为典型半干旱区,每年向大气排放大量沙尘粒子,获取黄土高原气溶胶时空分布及其年、季节、月变化对评估气溶胶对气候变化的影响意义重大。本文利用兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)地基观测资料分析了兰州郊区气溶胶的光学特性,并且在已有的Klett-Fernald激光雷达算法基础上加以改进,增加了多尺度云识别算法,较以往研究具有信噪比要求低的优点。主要结果如下:(1)利用双波长偏振激光雷达、太阳光度计以及多角度吸收光度计分析了SACOL气溶胶光学参数的频率分布状况。利用退偏比、气溶胶光学厚度、有效半径、黑碳气溶胶质量浓度综合分析气溶胶的光学性质,探讨了SACOL各季节污染物主要来源及其原因。结果表明:SACOL气溶胶退偏比年均值为0.12±0.08,变化范围集中在0-0.15;有效半径年均值为0.53±0.21μm,变化范围集中在0.3-0.6μm;气溶胶光学厚度年均值为0.28±0.27,变化范围集中在0-0.4;黑碳气溶胶质量浓度年均值为1.63±1.25μg/m3,变化范围集中在0-2μg/m3;消光系数年垂直分布在0-3km变化幅度较大,并且随高度先增加后减小,峰值位于1km附近,数值约为0.1km-1;退偏比年垂直分布在0-3km变化幅度较小,数值主要集中在0.15左右。(2)退偏比春夏秋冬四季均值分别为0.17±0.1、0.09±0.07、0.09±0.07、0.12±0.08。整体变化趋势从1月开始上升,4月达到峰值0.2±0.09,此后逐渐下降,9月达到全年最低值0.08±0.07。有效半径春夏秋冬四季均值分别为0.63±0.24、0.42±0.13、0.44±0.12、0.59±0.24μm。整体变化趋势从1月开始缓慢上升,3、4月达到峰值,分别为0.63±0.21和0.63±0.23μm,此后开始下降,最小值在8月,数值为0.4±0.09μm。气溶胶光学厚度春夏秋冬四季均值分别为0.38±0.33、0.21±0.22、0.20±0.20、0.27±0.24。气溶胶光学厚度全年最高值分布在3、4月,数值分别为0.42±0.35、0.42±0.34,全年最低值分布在6月,数值为0.19±0.18。黑碳气溶胶质量浓度春夏秋冬四季均值分别为1.03±0.76、1.2±0.7、1.93±1.28、2.35±1.56μg/m3。峰值浓度在1月,数值为2.37±1.12μg/m3,谷值浓度在4月,数值为0.94±0.6μg/m3。消光系数春季峰值在1km附近,数值分布于0.15km-1左右,并且0.5-2km消光系数比夏秋冬三个季节均大。秋季和冬季消光系数变化特征类似,均是随高度的增加而减小,冬季由于燃煤取暖原因近地面消光系数较大。退偏比垂直分布春季最大,冬季次之,夏秋季最小。(3)利用双波长偏振激光雷达和黑碳仪观测了兰州大学半干旱气候与环境观测站2010年3月16日至3月22日的一次沙尘过程。此次沙尘源地主要有两个,包括塔克拉玛干沙漠和敦煌附近的沙源地。沙尘过程以偏北风为主导风向,占比超过了10%,西北风风速最高达到7m/s。研究发现沙尘到达SACOL后,激光雷达后向散射信号突然增加,退偏比主要分布在0.2到0.4之间,?ngstr?m指数主要分布在0.5到1.0之间,气溶胶光学厚度平均值为0.6。沙尘期间气溶胶粒子主要为非球形粗模态粒子,粒径集中在2μm附近。此外还利用黑碳仪测量了吸收性气溶胶的质量浓度以及吸收系数。非沙尘期间吸收性气溶胶平均质量浓度为1.3μg/m3,沙尘期间吸收性气溶胶平均质量浓度增加到了1.8μg/m3。吸收性气溶胶质量浓度峰值主要集中在08:00和20:00左右。气溶胶吸收系数与质量浓度趋势分布一致,并且沙尘期间气溶胶吸收系数显著增加。
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