北京PM2.5中有机氮的污染特征与来源研究

这是一篇关于PM2.5,有机氮,季节变化,昼夜变化,来源解析的论文, 主要内容为大气有机氮因其对氮循环、二次有机气溶胶形成、云凝结核形成、人体健康有重要影响,得到越来越多的关注,中国对细颗粒物中有机氮研究缺乏。北京作为中国最大的城市,PM2.5污染污染严重,受多种来源影响,如机动车排放源、燃煤、工业源、沙尘源、生物质燃烧源等,这些排放源也是研究中具有共识的有机氮部分主要来源。对北京城市细颗粒物有机氮组分的研究,为进一步认知有机氮对SOA形成、氮循环及对人体健康的影响都有重要意义。本研究关注PM2.5中ON总量特征,为进一步研究ON单体组分提供科学依据。以北京2013年1、4、7、10四个月份为代表,分析有机氮季节变化特征。对2013年1、6月重污染时期加密观测,探究有机氮重污染时昼夜变化特征。分析颗粒物化学组分有机氮、水溶性离子、碳质组分、元素,结合气象数据,通相关性分析、PMF运算,分别定性、定量探究有机氮来源及其贡献。结果显示,北京PM2.5中有机氮组分普遍存在,日平均浓度为1.49μg·m-3,秋季平均浓度最高,为2.44μg·m-3。有机氮对总氮平均贡献为20%,夏季比例最高。有机氮与总氮、氨氮、硝酸盐氮均显著相关,具有人为源特征。春、秋季N/C比值与ON浓度正相关趋势尤为显著。春秋可能存在N/C较高、强度较大的有机氮排放源。有机氮、硫酸盐春秋高值区相互对应,且伴随高相对湿度、高酸度条件。有机氮与其它组分的相关性研究显示有机氮来源与多种人为源排放(如燃煤、工业源、生物质燃烧源)及沙尘源相关。有机氮与SOC相关性比OC、EC显著,具有二次性。冬、夏重污染加密观测显示,有机氮2h平均浓度达到2.86μg m-3,最高浓度均约为10μg m-3。有机氮占PM2.5总氮比例为2030%,夏季比例更高,N/C比值夏季高于冬季,与日均数据一致。重污染条件下ON源强增加,对硫酸盐负荷敏感,ON组分呈现二次性,可能受酸催化影响。不同硫酸盐负荷下ON与N:C相关性比较,显示沙尘相关源与人为排放相关的二次源均为ON重要来源,冬季尤为显著。冬夏夜间ON浓度均高于白天,并一致显示高RH有利于ON增长或形成。差异是,冬季ON波动受RH影响大于昼夜差异,而夏季RH的主导影响仅发生在高RH条件下,在低RH条件下,昼夜差异更为显著,暗反应具有显著优势。PMF解析四季日均数据,最优解为七因子:硝酸盐因子、硫酸盐因子、有机碳因子、氯因子、沙尘因子、钒因子、砷因子。其中ON主要贡献源为硝酸盐因子(57.2%)、有机碳因子(37.2%)、钒因子(7.6%),定量验证ON来源以人为源为主。但钒因子为受沙尘影响的重油燃烧源因子。

基于MAX-DOAS评估中国东北地区O3对二次HCHO和NO2的敏感性

这是一篇关于MAX-DOAS,甲醛,来源解析,HCHO/NO2,臭氧生成敏感性类型的论文, 主要内容为甲醛(HCHO)可能在特定浓度范围内影响肿瘤的促进与肺癌,白血病和鼻咽癌密切相关。作为地球大气中最丰富的挥发性有机物(VOCs)之一,HCHO在大气光化学中发挥重要作用。例如,HCHO光解产生HOx自由基(OH+HO2),强烈驱动臭氧(O3)的形成。近年来,中国HCHO和O3浓度不断升高,影响大气氧化能力,导致光化学雾霾。对HCHO的时间变化和来源区分,了解O3-NOx-VOC的敏感性对改善空气质量非常重要。作为一种方便快捷的遥感手段,多轴差分吸收光谱技术(Multi Axis Differential Optical Absorption Spectroscopy,MAX-DOAS)成功应用于大气HCHO的立体分布探测。本研究通过MAX-DOAS观测,在东北地区开展了对流层HCHO浓度的观测研究,对于了解东北地区大气污染的时空变化特征、形成机制和来源具有重要意义。基于MAX-DOAS观测反演了沈阳上空对流层HCHO的垂直柱浓度,分析了沈阳市的HCHO垂直柱浓度季节变化、日变化特征,探讨了沈阳地区对流层HCHO的排放来源贡献。结果显示,对流层HCHO垂直柱浓度的季节变化表现为8月最大值,9月最小值,受到植物排放和太阳辐射强度,夏季HCHO垂直柱浓度表现出最高值。从HCHO日变化来看,8:00-12:00的HCHO垂直柱浓度总体呈上升趋势,除夏季外,在中午14:00-16:00 HCHO垂直柱浓度略有下降。利用相关性分析,对MAX-DOAS观测和OMI观测的HCHO垂直柱浓度进行了比较分析,相关系数R达到0.76,OMI观测值高于MAX-DOAS观测的HCHO垂直柱浓度,可能是由于两种监测方法的空间覆盖率不同以及气溶胶和云对OMI卫星观测的灵敏性产生影响导致的。利用多元回归分析了不同季节一次排放和二次生成对HCHO水平的相对贡献,结果表明沈阳各个季节的大气HCHO主要来源于二次生成。冬季、春季、夏季和秋季二次生成对环境HCHO水平的贡献率分别为82.62%、83.90%、78.90%和41.53%,二次生成量在夏季的贡献最高,达到6.30 ppbv,这可能由于夏季较强的光化学反应造成的。冬季HCHO水平几乎没有变化,说明一次排放不是HCHO的重要来源。利用二次HCHO和NO2比值估算了不同季节O3生成敏感性类型。O3生成敏感性类型为VOC控制区、VOC-NOx协同控制区和NOx控制区体系分别占总体测量值的93.67%、6.23%和0.11%。此外,夏季O3生成敏感性类型由上午的VOCs控制区变化到下午的VOC-NOx协同控制区。本研究提供了有关HCHO来源和相应O3生产敏感性的信息,以支持战略管理决策。VOCs氧化生成二次HCHO贡献明显高于直接排放的贡献,表明VOC的光氧化是沈阳大气HCHO的主要来源。这种现象是因为大自然的植物排放产生了大量的VOC,而严格的汽车排放标准和清洁燃料能源的使用减少了移动源的一次HCHO排放,可能是燃煤和汽车的直接排放贡献较小。

基于MAX-DOAS观测的东北地区NO2来源及驱动因素评估

这是一篇关于大气污染,东北地区,NO2,MAX-DOAS,来源解析的论文, 主要内容为随着我国工业化和城市化进程的加快,化石能源消耗量的逐渐上升,大气污染问题日益突出。获取准确的大气污染物监测数据,认识大气污染物时空分布规律,解析大气污染物来源对了解我国大气环境污染情况具有重要意义。NO2在大气化学中起着重要作用,其浓度升高会降低空气质量,造成大气污染问题。作为一种方便快捷的遥感手段,多轴差分吸收光谱技术(Multi Axis Differential Optical Absorption Spectroscopy,MAX-DOAS)成功应用于大气NO2的立体分布探测。本文通过MAX-DOAS观测,在东北地区开展了对流层NO2浓度的观测研究,对于了解东北地区大气污染的时空变化特征、形成机制和来源具有重要意义。本论文基于MAX-DOAS观测,反演了沈阳上空对流层NO2的垂直柱浓度,分析了沈阳市的NO2垂直柱浓度季节变化、日变化和周循环特征,探讨了沈阳地区对流层NO2的不同排放源贡献和区域传输的影响。结果显示,对流层NO2垂直柱浓度的季节变化表现为1月最大值,5月最小值,受到采暖燃煤量增长、光化学寿命加长和大气传输的影响,冬季NO2垂直柱浓度表现出最高值。从NO2日变化来看,8:00-11:00的NO2垂直柱浓度总体呈上升趋势,除冬季外,在中午11:00-14:00 NO2垂直柱浓度略有下降,主要受到排放源、太阳辐射强度、边界层高度(PBL)变化的影响。由于高的工作负荷,电厂和重工业在周末期间持续运行,周末期间的NO2垂直柱浓度降低幅度低于10%,并未表现出明显的周末效应。利用相关性分析,对MAX-DOAS观测和OMI观测的NO2垂直柱浓度进行了比较分析,相关系数R达到0.73,OMI观测值高于MAX-DOAS NO2垂直柱浓度,可能是由于两种监测方法的空间覆盖率不同以及气溶胶和云对OMI卫星观测的灵敏性产生影响导致的。利用GAM分析了不同季节本地排放和区域传输对NO2水平的相对贡献,结果表明沈阳各个季节的大气NO2主要来源于当地排放。春季、夏季、秋季和冬季地排放对NO2水平的贡献率分别为89%、92%、86%和72%,区域传输的贡献率分别为9%、6%、11%和26%,本地排放量在夏季的贡献最高,达到1.7-2.1×1016mol·cm-2,这可能由于夏季较慢的风速和较短的NO2光化学寿命不利于大气NO2的扩散和长距离输送造成的。传输对冬季NO2水平的贡献更大一些,说明区域传输是沈阳冬季NO2的重要来源。由于东部和西部两面山体的阻塞,在东北风作用下,来自东北方向的大气NO2会向西南方向输送。东北地区沿长白山由东北向西南方向形成一条大气污染物的传输通道。结果表明沈阳市的空气质量管理应兼顾地方减排和区域协同控制。利用NO2/SO2比值估算了不同季节沈阳市工业源和机动车排放对NO2水平的贡献。春季、夏季、秋季和冬季工业源对NO2的贡献率分别为75.3%、66.3%、76.6%和83.5%,工业源贡献明显高于机动车排放的贡献,表明工业排放是沈阳大气NO2的主要人为来源。这种现象是因为沈阳是重工业城市,工业和企业数量大、种类全,工业活动中化石燃料燃烧产生了大量的NO2,严格的汽车排放标准和清洁燃料能源的使用减少了移动源的NO2排放,可能是导致汽车排放贡献较小的原因之一。与其他季节相比,冬季工业源对NO2水平的贡献高于汽车尾气的贡献更加明显,这可能与冬季燃煤取暖加剧了NO2排放量有关。结果表明,沈阳地区在提出和完善大气污染物减排政策和防治措施时,应优先考虑减少和控制工业系统NO2的排放。

基于MAX-DOAS评估中国东北地区O3对二次HCHO和NO2的敏感性

这是一篇关于MAX-DOAS,甲醛,来源解析,HCHO/NO2,臭氧生成敏感性类型的论文, 主要内容为甲醛(HCHO)可能在特定浓度范围内影响肿瘤的促进与肺癌,白血病和鼻咽癌密切相关。作为地球大气中最丰富的挥发性有机物(VOCs)之一,HCHO在大气光化学中发挥重要作用。例如,HCHO光解产生HOx自由基(OH+HO2),强烈驱动臭氧(O3)的形成。近年来,中国HCHO和O3浓度不断升高,影响大气氧化能力,导致光化学雾霾。对HCHO的时间变化和来源区分,了解O3-NOx-VOC的敏感性对改善空气质量非常重要。作为一种方便快捷的遥感手段,多轴差分吸收光谱技术(Multi Axis Differential Optical Absorption Spectroscopy,MAX-DOAS)成功应用于大气HCHO的立体分布探测。本研究通过MAX-DOAS观测,在东北地区开展了对流层HCHO浓度的观测研究,对于了解东北地区大气污染的时空变化特征、形成机制和来源具有重要意义。基于MAX-DOAS观测反演了沈阳上空对流层HCHO的垂直柱浓度,分析了沈阳市的HCHO垂直柱浓度季节变化、日变化特征,探讨了沈阳地区对流层HCHO的排放来源贡献。结果显示,对流层HCHO垂直柱浓度的季节变化表现为8月最大值,9月最小值,受到植物排放和太阳辐射强度,夏季HCHO垂直柱浓度表现出最高值。从HCHO日变化来看,8:00-12:00的HCHO垂直柱浓度总体呈上升趋势,除夏季外,在中午14:00-16:00 HCHO垂直柱浓度略有下降。利用相关性分析,对MAX-DOAS观测和OMI观测的HCHO垂直柱浓度进行了比较分析,相关系数R达到0.76,OMI观测值高于MAX-DOAS观测的HCHO垂直柱浓度,可能是由于两种监测方法的空间覆盖率不同以及气溶胶和云对OMI卫星观测的灵敏性产生影响导致的。利用多元回归分析了不同季节一次排放和二次生成对HCHO水平的相对贡献,结果表明沈阳各个季节的大气HCHO主要来源于二次生成。冬季、春季、夏季和秋季二次生成对环境HCHO水平的贡献率分别为82.62%、83.90%、78.90%和41.53%,二次生成量在夏季的贡献最高,达到6.30 ppbv,这可能由于夏季较强的光化学反应造成的。冬季HCHO水平几乎没有变化,说明一次排放不是HCHO的重要来源。利用二次HCHO和NO2比值估算了不同季节O3生成敏感性类型。O3生成敏感性类型为VOC控制区、VOC-NOx协同控制区和NOx控制区体系分别占总体测量值的93.67%、6.23%和0.11%。此外,夏季O3生成敏感性类型由上午的VOCs控制区变化到下午的VOC-NOx协同控制区。本研究提供了有关HCHO来源和相应O3生产敏感性的信息,以支持战略管理决策。VOCs氧化生成二次HCHO贡献明显高于直接排放的贡献,表明VOC的光氧化是沈阳大气HCHO的主要来源。这种现象是因为大自然的植物排放产生了大量的VOC,而严格的汽车排放标准和清洁燃料能源的使用减少了移动源的一次HCHO排放,可能是燃煤和汽车的直接排放贡献较小。

济南市大气颗粒物中水溶性有机碳污染特征研究

这是一篇关于济南市,水溶性有机碳,来源解析,区域传输,特殊污染天气的论文, 主要内容为水溶性有机碳(WSOC)是大气细颗粒物成分有机碳(OC)中可溶于水的有机物,约占OC质量的10-70%。WSOC具有吸湿性,不仅会影响大气成云过程、导致全球气候变化,也会显著降低大气能见度、影响人类正常生活。WSOC在紫外及近紫外波段有较强的吸光能力,会对全球辐射强迫产生直接影响。WSOC也会附着在细颗粒物上进入人体,威胁人类健康。因此,系统地对WSOC的污染特征进行研究对区域气候变化以及人类的健康生活具有十分重要的意义。济南市是山东省的省会,是我国华北平原重污染城市之一。近年来,对济南市大气细颗粒物中的WSOC的研究相对较少,尤其对济南市四季的WSOC特征研究相对缺乏。本研究主要对2015年夏季、2016年秋季和冬季以及2017年春季的大气细颗粒物进行采集,分析了 PM2.5中水溶性无机离子组分、碳质颗粒物、WSOC以及左旋葡聚糖季节变化特征;同时结合后推气流轨迹及源解析模型,对WSOC的污染特征进行研究,主要包括WSOC的来源及形成特性、吸光特性以及区域传输特征,此外针对不同季节中不同传输轨迹以及特殊污染天气下WSOC的特征进行了分析。研究结果显示,济南市大气细颗粒物中WSOC是OC的主要成分,占OC的55.77-68.77%。在四个季节中,WSOC在冬季的光吸收效率最大(0.76 m2/g),会对大气产生较强的辐射强迫。山东省中部和西部地区是济南市四季WSOC的主要来源。另外,山东东南部及黄海地区、山东东部地区、河北南部及京津冀地区、河南省南部部分地区分别是夏季、秋季、冬季和春季WSOC的重要来源区域。源解析结果表明济南WSOC的主要来源是类似硫酸盐的形成、类似硝酸盐的形成、生物质燃烧以及混合一次源。其中,类似硫酸盐的形成和类似硝酸盐的形成是冬季WSOC的主要来源,生物质燃烧主要影响夏、秋季WSOC,春季的混合一次源对WSOC的影响最为显著。济南市大气传输轨迹包含近距离传输、中距离传输和远距离传输。春季的大气以远距离传输为主,其他三个季节主要为近距离传输。近距离传输中类似硫酸盐和硝酸盐的形成是WSOC的主要来源,远距离传输中的混合一次源对WSOC的贡献最多,而生物质燃烧在不同季节不同传输轨迹中有不同影响。不同污染条件下WSOC的污染特征不同。夏、秋季高生物质燃烧期间的WSOC质量浓度较高,主要来自二次生成。冬季灰霾天气中的WSOC主要来自于二次液相反应,同时春节期间烟花爆竹的燃放会显著提高WSOC的浓度。春季沙尘天气下的WSOC主要来自远距离传输中的一次源排放。本研究对济南WSOC的季节变化、传输特征以及特殊污染天气下来源与形成进行了系统地研究,为该区域在不同季节及不同污染天气下WSOC以及细颗粒物的污染防治工作提供了科学支撑。

基于MAX-DOAS评估中国东北地区O3对二次HCHO和NO2的敏感性

这是一篇关于MAX-DOAS,甲醛,来源解析,HCHO/NO2,臭氧生成敏感性类型的论文, 主要内容为甲醛(HCHO)可能在特定浓度范围内影响肿瘤的促进与肺癌,白血病和鼻咽癌密切相关。作为地球大气中最丰富的挥发性有机物(VOCs)之一,HCHO在大气光化学中发挥重要作用。例如,HCHO光解产生HOx自由基(OH+HO2),强烈驱动臭氧(O3)的形成。近年来,中国HCHO和O3浓度不断升高,影响大气氧化能力,导致光化学雾霾。对HCHO的时间变化和来源区分,了解O3-NOx-VOC的敏感性对改善空气质量非常重要。作为一种方便快捷的遥感手段,多轴差分吸收光谱技术(Multi Axis Differential Optical Absorption Spectroscopy,MAX-DOAS)成功应用于大气HCHO的立体分布探测。本研究通过MAX-DOAS观测,在东北地区开展了对流层HCHO浓度的观测研究,对于了解东北地区大气污染的时空变化特征、形成机制和来源具有重要意义。基于MAX-DOAS观测反演了沈阳上空对流层HCHO的垂直柱浓度,分析了沈阳市的HCHO垂直柱浓度季节变化、日变化特征,探讨了沈阳地区对流层HCHO的排放来源贡献。结果显示,对流层HCHO垂直柱浓度的季节变化表现为8月最大值,9月最小值,受到植物排放和太阳辐射强度,夏季HCHO垂直柱浓度表现出最高值。从HCHO日变化来看,8:00-12:00的HCHO垂直柱浓度总体呈上升趋势,除夏季外,在中午14:00-16:00 HCHO垂直柱浓度略有下降。利用相关性分析,对MAX-DOAS观测和OMI观测的HCHO垂直柱浓度进行了比较分析,相关系数R达到0.76,OMI观测值高于MAX-DOAS观测的HCHO垂直柱浓度,可能是由于两种监测方法的空间覆盖率不同以及气溶胶和云对OMI卫星观测的灵敏性产生影响导致的。利用多元回归分析了不同季节一次排放和二次生成对HCHO水平的相对贡献,结果表明沈阳各个季节的大气HCHO主要来源于二次生成。冬季、春季、夏季和秋季二次生成对环境HCHO水平的贡献率分别为82.62%、83.90%、78.90%和41.53%,二次生成量在夏季的贡献最高,达到6.30 ppbv,这可能由于夏季较强的光化学反应造成的。冬季HCHO水平几乎没有变化,说明一次排放不是HCHO的重要来源。利用二次HCHO和NO2比值估算了不同季节O3生成敏感性类型。O3生成敏感性类型为VOC控制区、VOC-NOx协同控制区和NOx控制区体系分别占总体测量值的93.67%、6.23%和0.11%。此外,夏季O3生成敏感性类型由上午的VOCs控制区变化到下午的VOC-NOx协同控制区。本研究提供了有关HCHO来源和相应O3生产敏感性的信息,以支持战略管理决策。VOCs氧化生成二次HCHO贡献明显高于直接排放的贡献,表明VOC的光氧化是沈阳大气HCHO的主要来源。这种现象是因为大自然的植物排放产生了大量的VOC,而严格的汽车排放标准和清洁燃料能源的使用减少了移动源的一次HCHO排放,可能是燃煤和汽车的直接排放贡献较小。

兰州市大气颗粒物的化学组成及来源解析

这是一篇关于兰州市,大气颗粒物,变化特征,化学组分,来源解析的论文, 主要内容为大气颗粒物不仅参与云雨形成过程,降低大气能见度、改变大气辐射,进而影响全球气候,还可以危害人体健康。近年来工业化、城市化的进程不断加快,我国的颗粒物污染问题持续加剧。兰州市作为西北的老工业城市,污染形式仍十分严峻。本研究选取兰州市城关区兰州大学盘旋路校区作为采样点,采集了2020年5月—2021年4月的大气颗粒物样品,通过仪器测定样品的化学组分,分析大气颗粒物质量浓度及其化学成分的组分的季节变化特征,同时对比分析了不同天气事件下大气颗粒物及其化学组分的区别,最后利用后向气团轨迹、潜在源区贡献法、权重轨迹浓度法以及正定矩阵因子法等多种方法解析了大气颗粒物的主要来源。数据结果显示,兰州市大气颗粒物质量浓度呈现昼低夜高的昼夜特征,并均超过了TSP年均值国家二级标准,说明兰州市大气污染仍较为严重。大气颗粒物总体呈碱性,其化学组分主要包括有机物、EC、水溶性离子以及其它未知成分,各化学组分季节特征显著。其中碳质组分受多种因素影响呈现秋冬高春夏低的季节特征,在整个采样期间均有二次碳组分生成;水溶性离子质量浓度按质量浓度排序为NO3->SO42->Cl-;Ca2+>NH4+>Na+>K+>Mg2+,二次离子以不同形态存在,是水溶性离子中重要的组分,均呈现昼高夜低的昼夜特征,但不同季节天气事件和气象条件的差异造就了不同的季节特征,NO3-/SO42-比值说明兰州市大气颗粒物以移动源为主;大气颗粒物中官能团主要由3400—3700 cm-1的羟基等有机部分、离子和与沙尘、石英滤膜相关等无机部分组成,季节特征显著。光谱聚类显示样品主要来自交通排放、二次气溶胶和化石燃料的燃烧、生物质燃烧、沙尘源和土壤源;不同天气事件下兰州市大气颗粒物质量浓度及其化学组分差异显著。PMF源解析确定了兰州市大气颗粒物6个主要来源:道路扬尘源、二次气溶胶源、生物质燃烧源、燃煤源、交通源和土壤扬尘源。气团聚类表明兰州市大气颗粒物主要来源于西北方、西方的远距离传输和本地气团,潜在源区为沙尘源地对应的潜在贡献带和本地区域,二者对兰州市的大气颗粒物质量浓度起到很大的贡献。以上结果表明,兰州市大气污染仍较为严重,在指定防控对策时应对上述来源以及区域联防联控给予更多关注,这对改善兰州市的大气环境质量具有重要意义。