南海大气颗粒物理化性质和冰核特性初探
这是一篇关于南海,大气颗粒物,理化性质,冰核,氯损耗,单颗粒的论文, 主要内容为大气颗粒物通过不同方式对环境产生影响,例如直接影响地球太阳辐射的收支;作为云凝结核和冰核参与大气中云的形成,从而影响云的寿命和改变云的辐射特性等。海洋是全球大气颗粒物的第二大来源,研究海洋大气颗粒物的理化特征和冰核特性有助于全面认识颗粒物在海洋大气的作用和影响。本研究以南海为研究区域,测量南海大气颗粒物作为冰核形成冰晶的温湿度条件;在单颗粒水平上表征南海大气颗粒物的理化特征;探讨南海大气冰核的理化特性。本研究依托分别在2016年6月、2018年1月、2018年6月进行的南海科考航次,分析了 30个颗粒物样品。结果表明不同季节南海大气颗粒物样品受到海洋和陆源沙尘及生物质燃烧源不同程度的影响。2016年6月样品较为复杂,整体受到海洋源、陆源沙尘和生物质燃烧源影响。2018年1月和6月样品主要受海洋源影响为主。本研究利用单颗粒的元素相对含量评估了样品的氯损耗情况。结果表明冬季和夏季的颗粒物氯损耗的平均值分别为24%和70%。细颗粒物(<1 μm)氯损耗程度比大粒径颗粒物(>1 μm)严重,平均值分别为68%和41%。南海大气颗粒物在冬夏季节的氯损耗与已知东海、黄海的颗粒物类似(约为40%),但低于热带海洋环境的孟加拉湾春季颗粒物(约为90%)。本研究利用自主研发的冰核实验系统对2016年1月和2018年1月典型南海大气颗粒物样品进行了结冰温湿度条件的测定;探讨了冰核和非冰核颗粒物理化特征的差别。结果表明,南海大气颗粒物可以作为有效的冰核。在225 K以下,所有样品的颗粒物以凝华冻结的方式结冰,RHice约在110%至150%之间;在225 K及以上,大部分样品以浸润冻结的方式结冰,RHice约在125%至150%之间。南海大气颗粒物冰核核化能力比高岭土低,在相同温度下,结冰的RHice比高岭土高约25%;比生物质燃烧颗粒物冰核核化能力高,在相同温度下,结冰的RHice低约20%。冰核核化能力可能与化学成分有关,与非冰核颗粒物相比,冰核颗粒物中S大于30%(S与Na、S、Cl总和的比值)的颗粒物在数量上占比较大,为100%和59%。综上所述,单颗粒物水平上,南海大气颗粒物的理化特征受颗粒物的来源、季节、陆源人为污染物等因素影响;冬季和夏季颗粒物的氯损耗呈现明显的差异;南海大气颗粒物可以作为有效的冰核,冰核多为老化的颗粒物。
典型城市和区域大气颗粒物浓度时空变化及辐射效应
这是一篇关于大气颗粒物,地表太阳辐射,PM2.5增长速率,空气质量的论文, 主要内容为中国城市化和工业化的快速发展加剧了空气污染,而大气颗粒物污染会对人体健康产生危害。近年来,我国大气中污染性颗粒物含量增加显著,雾霾天气频发,但颗粒物来源复杂,区域性差异也很明显。大气颗粒物污染与气象条件和人为排放的关系密切。与此同时,大气中颗粒物含量的变化会对地表太阳辐射中的总辐射、直接辐射和散射辐射产生显著影响。因此,本文利用地基观测数据和数值模式,综合分析了典型城市和区域的大气颗粒物浓度时空变化特征及其对地表太阳辐射的影响。首先,本文利用中国环境监测总站于2014年、2015年和2016年分别在169个、369个和367个城市观测获得的空气质量指数(AQI)、PM10和PM2.5数据,分析了中国2014-2016年大气颗粒物在国家、区域和城市尺度上的时空分布变化。其次,本文结合风速风向和能见度数据,讨论了11个典型城市PM2.5增长速率与气象要素和天气现象之间的关系。最后,由于大气颗粒物对地表太阳辐射的变化有影响,本文利用2016至2017年在南京地区观测的地表太阳辐射数据,辅以气象要素和天气现象资料、气溶胶光学特性模式和辐射传输模式,分析了大气颗粒物对地表太阳辐射的影响。主要研究结果如下:(1)研究期间,全国范围内空气质量总体上有所改善,但部分地区(如汾渭平原)空气质量有所恶化。西北地区和京津冀是大气颗粒物污染最严重的地区,主要表现为西北地区春季沙尘造成的PM10污染和京津冀冬季人为和气象条件造成的PM2.5污染。中国颗粒物粒径大小存在显著的区域差异,秦岭-淮河以南地区以细颗粒物为主,而植被稀疏的西北干旱半干旱区则以粗颗粒物(PM2.5-10)为主。在划分的7个地理区域中,PM2.5、PM10和PM2.5/PM10比值存在显著的空间差异和季节变化,反映出各区域排放源的差异。(2)基于细颗粒物线性增长的物理模型,对11个大城市PM2.5污染过程进行了分析。结果表明,PM2.5增长速率与背景大气PM2.5浓度具有显著相关性。风速和风向对PM2.5的增长有显著影响,PM2.5污染过程的发生通常伴随着风速的降低。不同城市的PM2.5增长速率与风速的回归斜率反映了该城市是受上风方向PM2.5输送的影响大还是受局地污染物扩散的影响大。斜率越大,表明该城市受上风方向PM2.5输送的作用大,而受局地扩散的影响小。在斜率大的城市,风速的增加并没有使得污染物得到扩散,反而是在较大风速的情况下使得上游区域的污染物输送到该城市。PM2.5增长速率与能见度呈负指数相关。PM2.5增长速率与能见度的经验关系考虑到PM2.5浓度和气象要素(如风速)对能见度的综合影响。(3)大气颗粒物的增加会使得地表太阳总辐射减少,同时会降低地表太阳总辐射中直接辐射的比例,并相应地增加散射辐射的比例。散射分数、AQI、PM10和PM2.5与能见度都有负相关的关系。所以,散射辐射与空气污染都与能见度的值高度相关。基于此,本文在辐射传输模式中输入观测的能见度来模拟三个无云天气不同污染等级的地表太阳辐射,并发现该方法具有较好的模拟效果。通过观测数据分析出,相比较大气粗颗粒物,细颗粒物对地表太阳散射辐射起到主要作用。基于这一现象,本文利用云和气溶胶光学特性模式模拟不同粒径大小颗粒物的光学特性,并解释了该现象是由于不同粒径颗粒物的单次散射反照率和相函数的差异造成的。
上海大气颗粒物中极性有机物的组成特征、粒径分布和来源解析
这是一篇关于大气颗粒物,极性有机物,二次有机气溶胶,糖类化合物,粒径分布的论文, 主要内容为大气颗粒物中的极性有机物因其较强的吸湿性而对大气能见度、全球气候及人体健康有非常重要的影响。气溶胶中的极性有机物有很多来源，其中二次有机气溶胶(SOA)和生物质燃烧是其最主要的两个来源。多种污染物同时大量存在于大气环境中会产生复杂的相互作用，形成大气复合污染和灰霾现象。近年来我国的大气灰霾现象日益严重，珠三角、长三角等大城市群地区尤为突出，灰霾现象已经成为日趋严重的一种新型灾害性天气。灰霾天气与大气的高氧化能力有关，与大气中极性有机物尤其是二次有机气溶胶的形成有关。此外，研究表明非均相反应在对流层气态污染物的转化及二次气溶胶的形成中起核心作用，是促进大气复合污染的重要大气化学过程。系统地开展大气颗粒物组成、粒径分布和来源解析等方面的研究，可以为政府部门制定大气污染的防治法规、预警方案等提供重要的科学依据。 本研究利用微孔撞击式大气采样器(MOUDI-100)采集了上海宝山20122013年大气分粒径样品，通过有机碳/元素碳(OC/EC)分析和气相色谱/质谱(GC/MS)分析，研究了颗粒物中极性有机物(SOA示踪物和糖类)的浓度水平、粒径分布和季节变化，对气溶胶中极性有机物的来源、形成方式和它们对灰霾天气的影响进行了探讨。得到如下结论： (1)上海大气颗粒物中碳质组分浓度秋冬季节较高，春夏季较低。OC与EC之间具有良好的相关性(R2=0.68)，表明二者具有相似的来源。OC、EC均呈现双峰分布，最高峰在0.320.56μm粒径段，次高峰在3.25.6μm粒径段。约有6883%的OC、5286%的EC集中在细颗粒(<1.8μm)中。上海大气颗粒物具有较高的OC/EC比值，二次有机物有显著贡献。不同粒径段OC/EC比值的变化说明OC主要通过气-粒转化过程形成。 (2)SOA示踪物中，异戊二烯氧化产物的浓度相对较高，浓度为31.8229.5ng/m3；其次是α-蒎烯氧化产物，浓度为1.431.5ng/m3；β-石竹烯的二次示踪物β-石竹烯酸浓度为0.092.52ng/m3；甲苯二次有机示踪物2,3-二羟基-4-氧代戊二酸浓度为0.395.27ng/m3；此外，样品中我们还检测到了对苯二甲酸、丁香酸、苹果酸和2-羟基戊二酸，它们的浓度分别为9.169.4、00.42、14.1297.4、0.35.1ng/m3。 (3)异戊二烯氧化产物中2-甲基丁四醇和2-甲基甘油酸的粒径分布呈现双峰型，峰值出现在0.321.0μm和3.25.6μm，非均相反应和液相反应是它们在大气中主要的形成方式；3.25.6μm粒径段的峰值表明土壤源可能也对它们有直接贡献。C5烯烃三醇浓度为0.9105.8ng/m3，呈单峰型分布，最大浓度出现在0.320.56μm粒径段，表明C5烯烃三醇主要由大气非均相反应生成。 (4)α-蒎烯氧化的中间产物顺式-蒎酮酸的粒径分布不存在明显的峰型，说明颗粒中的顺式-蒎酮酸可能主要来源于采样过程中膜及膜上颗粒对气态产物的吸附。而其它三种检测到的α-蒎烯氧化产物：3-羟基戊二酸，3-羟基-4,4-二甲基戊二酸和3-甲基-1,2,3-丁基三羧酸均呈现典型的单峰型分布，峰值浓度在0.320.56μm，几乎全部(99.7%)存在于细颗粒中，说明它们主要通过大气非均相反应生成。 (5)β-石竹烯酸和2,3-二羟基-4-氧代戊二酸都呈现单峰型粒径分布，几乎全部集中在细颗粒部分，峰值浓度在0.320.56μm粒径段，说明它们主要来自于前体物的非均相反应。甲苯氧化产物粒径分布中0.561.0μm粒径段的相对强度明显大于β-石竹烯酸，表明云/雾过程(液相反应)对其有较大的贡献，因此，大气湿度对甲苯的二次转化有重要影响。 (6)对苯二甲酸、苹果酸和2-羟基戊二酸的粒径分布与多数SOA示踪物相似，说明它们可能也源于气态前体物的大气非均相反应和液相反应；0.561.0μm和1.01.8μm粒径段对对苯二甲酸有显著贡献，说明液相反应是对苯二甲酸的重要形成方式，因此，大气相对湿度可能对它的生成有很大影响。 (7)上海市大气颗粒物中共检测出了脱水糖类(左旋葡聚糖、半乳聚糖、甘露聚糖)、单糖类(葡萄糖、果糖各2种)和糖醇类(阿拉伯醇、山梨糖醇、甘露醇)等10种糖类化合物，其中左旋葡聚糖在糖类中占主导地位。春、夏、秋、冬四季大气颗粒物中左旋葡聚糖的浓度分别为41.8、23.1、189.3和157.5ng/m3。左旋葡聚糖主要存在于细颗粒中，四季浓度均呈现单峰型分布，峰值粒径为0.321.0μm。 (8)上海大气颗粒物中单糖和糖醇类浓度冬季明显小于其他季节，与冬季土壤微生物活动减弱相吻合。春、夏季颗粒物中果糖和葡萄糖主要存在于粗颗粒中，来源于土壤的再悬浮；而秋、冬季时一半以上的果糖和葡萄糖存在于细颗粒中，除再悬浮土壤外生物质燃烧也是重要来源。果糖在春、夏季大部分存在于大于10μm的颗粒中，可能主要来自于植物花粉；秋、冬季果糖呈单峰型分布，且大部分存在于细颗粒物中，说明生物质燃烧是其主要来源。阿拉伯醇除春季时主要来源于土壤再悬浮外，其他季节生物质燃烧是其主要来源；山梨糖醇则主要来源于土壤再悬浮，但冬季时生物质燃烧也是其重要来源。
典型城市和区域大气颗粒物浓度时空变化及辐射效应
这是一篇关于大气颗粒物,地表太阳辐射,PM2.5增长速率,空气质量的论文, 主要内容为中国城市化和工业化的快速发展加剧了空气污染,而大气颗粒物污染会对人体健康产生危害。近年来,我国大气中污染性颗粒物含量增加显著,雾霾天气频发,但颗粒物来源复杂,区域性差异也很明显。大气颗粒物污染与气象条件和人为排放的关系密切。与此同时,大气中颗粒物含量的变化会对地表太阳辐射中的总辐射、直接辐射和散射辐射产生显著影响。因此,本文利用地基观测数据和数值模式,综合分析了典型城市和区域的大气颗粒物浓度时空变化特征及其对地表太阳辐射的影响。首先,本文利用中国环境监测总站于2014年、2015年和2016年分别在169个、369个和367个城市观测获得的空气质量指数(AQI)、PM10和PM2.5数据,分析了中国2014-2016年大气颗粒物在国家、区域和城市尺度上的时空分布变化。其次,本文结合风速风向和能见度数据,讨论了11个典型城市PM2.5增长速率与气象要素和天气现象之间的关系。最后,由于大气颗粒物对地表太阳辐射的变化有影响,本文利用2016至2017年在南京地区观测的地表太阳辐射数据,辅以气象要素和天气现象资料、气溶胶光学特性模式和辐射传输模式,分析了大气颗粒物对地表太阳辐射的影响。主要研究结果如下:(1)研究期间,全国范围内空气质量总体上有所改善,但部分地区(如汾渭平原)空气质量有所恶化。西北地区和京津冀是大气颗粒物污染最严重的地区,主要表现为西北地区春季沙尘造成的PM10污染和京津冀冬季人为和气象条件造成的PM2.5污染。中国颗粒物粒径大小存在显著的区域差异,秦岭-淮河以南地区以细颗粒物为主,而植被稀疏的西北干旱半干旱区则以粗颗粒物(PM2.5-10)为主。在划分的7个地理区域中,PM2.5、PM10和PM2.5/PM10比值存在显著的空间差异和季节变化,反映出各区域排放源的差异。(2)基于细颗粒物线性增长的物理模型,对11个大城市PM2.5污染过程进行了分析。结果表明,PM2.5增长速率与背景大气PM2.5浓度具有显著相关性。风速和风向对PM2.5的增长有显著影响,PM2.5污染过程的发生通常伴随着风速的降低。不同城市的PM2.5增长速率与风速的回归斜率反映了该城市是受上风方向PM2.5输送的影响大还是受局地污染物扩散的影响大。斜率越大,表明该城市受上风方向PM2.5输送的作用大,而受局地扩散的影响小。在斜率大的城市,风速的增加并没有使得污染物得到扩散,反而是在较大风速的情况下使得上游区域的污染物输送到该城市。PM2.5增长速率与能见度呈负指数相关。PM2.5增长速率与能见度的经验关系考虑到PM2.5浓度和气象要素(如风速)对能见度的综合影响。(3)大气颗粒物的增加会使得地表太阳总辐射减少,同时会降低地表太阳总辐射中直接辐射的比例,并相应地增加散射辐射的比例。散射分数、AQI、PM10和PM2.5与能见度都有负相关的关系。所以,散射辐射与空气污染都与能见度的值高度相关。基于此,本文在辐射传输模式中输入观测的能见度来模拟三个无云天气不同污染等级的地表太阳辐射,并发现该方法具有较好的模拟效果。通过观测数据分析出,相比较大气粗颗粒物,细颗粒物对地表太阳散射辐射起到主要作用。基于这一现象,本文利用云和气溶胶光学特性模式模拟不同粒径大小颗粒物的光学特性,并解释了该现象是由于不同粒径颗粒物的单次散射反照率和相函数的差异造成的。
石家庄市大气能见度变化与大气颗粒物的关系研究
这是一篇关于大气能见度,大气颗粒物,数码图像,总碳质量浓度,粒度粒形,石家庄的论文, 主要内容为大气悬浮颗粒物对光辐射产生影响,使大气能见度下降,对视觉空气质量、城市景观和人体健康造成诸多危害。石家庄市位于“大气棕色云”笼罩的华北平原城市群中,大气环境污染恶劣,城市灰霾现象较为严重,是华北地区低能见度多发的代表性城市,然而对其大气能见度的专题研究相对薄弱。开展石家庄市大气能见度变化与大气颗粒物关系的研究,有助于探讨华北平原区域性灰霾或低能见度发生机制的研究,为改善大气能见度提供参考依据。 本研究基于常规气象和环境监测数据,采用SPSS11.5软件统计分析大气能见度变化及其影响因素,结果显示:近年石家庄市大气能见度呈下降趋势,年均能见距由2004年的12.7km降低到2006年的10.2km,日均能见距主要分布在10～13km之间。能见度时空变化明显,时间上一日之中14时最大,8时最小,四季之中春季能见度最好,夏季和冬季最差;空间分布上石家庄地区西北部和西南部能见度较差,中东部较好,特别是中部的正定和栾城最好。气象因子中相对湿度对能见度影响最大,空气污染因子中PM10对能见度影响最大。 本研究利用数码图像技术观察大气能见度变化,将市区能见度由好及差分为1级、2级和3级,并在不同能见度等级下采集大气颗粒物样品,分析样品质量浓度、总碳质量浓度和粒度粒形特征,探讨其与能见度的关系,得出如下主要结论:(1)石家庄市区能见度3级天气下PM10质量浓度、总碳质量浓度平均分别为0.486mg/m3和83.0μg/m3,粒度均值平均为5.9μm;大气能见度由3级提高到2级和1级,大气颗粒物PM10质量浓度均值分别降低了54%和67%,总碳质量浓度均值分别降低了49%和61%,粒度均值平均提高了59%和76%。(2)总碳成分占PM10质量浓度百分比在5.43%～61.61%之间,夏季和冬季平均值最高,为21%,春季季均值最小为14%。总碳与PM10相关性在秋季和冬季最明显,相关系数r为0.961。(3)大气能见度与PM10质量浓度相关系数r为-0.609,与总碳r值为-0.652;能见度与2～4μm及>10μm颗粒数百分比的相关性在冬季最明显,r值分别为-0.709和0.636,与粒形基本不相关。(4)大气能见度与气象条件和空气污染共同作用下的相关分析表明,空气污染和气象条件对能见度的影响以春季和冬季最明显,复相关系数在0.87以上。从多元回归方程系数看,夏季PM10质量浓度贡献最大;春季和秋季总碳质量浓度贡献最大,相对湿度次之;冬季总碳质量浓度贡献最大,其次是PM10质量浓度和相对湿度。 基于本研究结果,提出改善石家庄市大气能见度损耗的应对措施为:重点改善石家庄市冬季、西北部和西南部大气能见度、控制PM10质量浓度日均值和降低含碳颗粒物排放。
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