基于化学图谱的复杂体系定性定量分析新方法开发及其可视化研究

这是一篇关于化学计量学,图谱分析,机器学习,数据融合,可视化界面的论文, 主要内容为化学图谱在食品、药物分析等各个领域具有广泛应用。但在进行复杂体系测定时,容易出现光谱信号重叠现象,使得传统的分析方法得到的结果不够精确。此外,使用程序代码建立模型较为困难。针对以上情况,本研究对传统化学计量学方法进行改进,旨在提高传统分析方法的准确度;同时引入一些先进的算法到化学图谱分析领域解决一些实际问题,最后开发了跨软件平台的分析系统,这些研究工作主要分为五个子课题,对应于以下第二章到第六章,继第一章引言之后依次展开。第二章多线性回归模型在EEM图谱定量分析中的应用及可视化研究。此章节提出了一种基于EEM图谱定量测定目标化合物的有效方法。该方法采用逐步回归和多元线性回归相结合的方法,利用EEM图谱的特征值建立数学模型。同时验证了所建立模型的准确性和可靠性,结果表明所提出方法能够实现准确的定量分析。本研究开发了与上述方法相应的图形用户界面,该界面提供了数据输入、模型建立、模型优化和结果展示的过程,更便于后续应用。第三章一种变量筛选与建模方法联用的策略开发及其定量分析应用。此章节提出了一种i PLS算法与GD算法结合的联用策略,用于建立可用于不同光谱数据集中目标化合物的定量分析的新方法。本研究的新颖之处在于将i PLS方法用于图谱特征区间选择,并根据所选的特征区间采用GD算法建立定量模型。在i PLS-GD联用方法的应用中,优化了影响i PLS方法特征区间选择的区间数和GD方法的学习率、迭代次数等影响定量准确度的因素。然后利用NIR数据集、1H NMR数据集和EEM数据集对i PLS-GD方法的性能进行了测试和验证。基于测试集比较了i PLS-GD联用方法与PLS、i PLS方法所得结果,结果表明新方法具有更好的预测能力,分析其原因在于综合了i PLS方法变量筛选能力强和GD方法建模能力强的优点。因此,i PLS-GD方法可作为复杂光谱数据建模的一种较好的可用方法。第四章基于GC-MS和MIR结合XGBoost方法对不同年份陈皮进行判别及相应过程的图形用户界面设计。此章节首次报道了XGBoost算法结合分别基于MIR光谱图谱和GC-MS色谱图谱使用XGBoost算法对不同贮藏年份(2年、4年、6年和8年)陈皮的鉴别。首先,分别从MIR一阶导数光谱数据和GC-MS色谱数据中提取重要特征,然后根据提取的重要特征使用XGBoost算法建立判别模型。结果表明,两种数据集的判别准确率均为100%。验证了XGBoost方法对不同贮藏年限陈皮样品的鉴别潜力。此外,在基于GC-MS色谱图谱提取的重要特征的基础上,本研究发现同一公司陈皮样品随着贮存年限的延长β-松油醇的相对含量增加,这一发现可以为陈皮的年份鉴别提供有益的物质基础依据。最后,为上述过程开发了友好的GUI,便于对陈皮样品的贮藏年限进行判别。本研究为陈皮样品不同贮藏年限的鉴别提供了新的思路。第五章基于GC和MIR利用机器学习方法结合改进后的中水平数据融合方式对陈皮地理产地进行判别研究。此章节旨在为区分不同产地的陈皮提供一种有效的策略。为此,采用GC和MIR光谱法对广东省新会区8个不同地区的39份陈皮样品进行了分析。首先采用随机森林方法从GC和MIR数据中提取特征信息。其次,采用中水平数据融合和改进的中水平数据融合方式对GC和MIR特征数据进行融合。然后,采用Adaboost、NB、KNN和ANN四种机器学习方法分别建立判别模型。最后,用混淆矩阵对各模型的判别性能进行了验证。结果表明,与单独的GC或MIR数据的建模结果相比,使用数据融合策略可以明显改善判别准确度,并且基于改进后的中水平融合数据所建立的KNN和ANN模型表现最佳,只有一个样本产地分类错误。本研究使用先进的机器学习方法与改进的中水平数据融合策略相结合,为不同地理来源的陈皮样本分类提供了新的思路第六章跨软件平台数据分析系统的建立与应用。此章节开发了一款开源跨软件平台的数据分析系统,该系统基于Java Web语言编写,可以调用其它平台的算法模型。该系统由登录注册、用户管理、数据管理、数据分类管理、数据建模五大模块组成,可以将数据上传至平台进行界面化的建模操作。为了验证系统的可行性,在系统中上传了数据进行建模分析操作,最后得到了预期的结果。该系统降低了对数据进行分析处理的难度。

紫外可见光谱及其作为色谱检测信号的三维校正模型构建与抗干扰定量应用研究

这是一篇关于三维校正,二阶优势,直接定量分析,响应面优化,化学计量学的论文, 主要内容为化学计量学(Chemometrics)是一门统计学和化学相结合的交叉学科。从早期开始,化学计量学就是分析化学的一个实践领域,是一门解决被主流统计学家忽视问题的学科。化学计量学可以被广泛地定义为使用数学和统计学来分析化学数据,通常使用多元的分析方法。这些方法包含了许多的数学方法、模型和算法。在化学计量学领域中,化学多维校正为研究重点和热点之一,本学位论文聚焦紫外可见光谱结合多维校正的新型定量分析应用及响应面建模这两个方面,进行了较为系统的研究,主要涉及内容如下:在第2章中,芳香族氨基酸在生命活动中扮演着极其重要的角色,参与许多生物过程。它们的浓度水平与多种疾病相关,如苯丙酮尿症和结直肠癌。因此,芳香族氨基酸的定量是一项重要的工作。本文提出了一种新颖且快速并使用经济实惠的紫外可见光谱仪检测PC3细胞(Prostate cancer cells)和DMEM细胞培养基(Dulbecco’s modified minimal essential medium)中芳香族氨基酸浓度水平的三维校正方法。首先,对每个样品设计光谱-pH二阶数据;其次,利用平行因子分析(Parallel factor analysis,PARAFAC)、交替三线性分解(Alternating trilinear decomposition,ATLD)和约束交替三线性分解(Constrained alternating trilinear decomposition,CATLD)算法对所得光谱-pH-样品三维数据的性质进行研究,提出了一种确定CATLD约束参数的扫描方法;第三,基于所提出的扫描方式,开发了一种基于CATLD算法的三维校正方法,用于这些体系中芳香族氨基酸的抗干扰定量研究。PC3细胞中苯丙氨酸、酪氨酸和色氨酸的平均验证相对预测误差(Average relative predictive errors of validation,ARPEV)分别为1.4%、3.0%和0.7%,DMEM细胞培养基中苯丙氨酸、酪氨酸和色氨酸的ARPEV分别为4.1%、1.2%和0.7%。在DMEM细胞培养基中检测出酪氨酸和色氨酸的含量分别为64.2±2.9μg m L-1、5.6±0.3μg m L-1,所开发的分析方法与使用高效液相色谱法(High performance liquid chromatography,HPLC)得到的结果没有显著差异(在95%的置信区间)。本文所提出的基于CATLD算法的光谱-pH-样品三维校正方法可为紫外可见光谱仪提供一种具有高选择性和准确性的分析策略。在第3章中,本文使用响应面建模策略,基于Box-Behnken设计为茄科植物中类胡萝卜素建立了一种优化的萃取方法。首先,基于单因素法来研究萃取溶剂、液料比、提取时间和提取温度等因素的实验,然后基于此以提取温度、提取时间和液料比进行了3因素3水平Box-Behnken设计,采用响应面法对烟叶中的类胡萝卜素提取参数进行优化,然后构建了数学模型并进行了实验测试。模型给出的最优提取条件如下:液料比20:1(m L/g),提取温度45℃,提取时间25 min,模型在这个条件下对萃取量的预测值为8.36 mg/L,使用这个最佳工艺条件进行实际实验得到实际萃取量为8.29±0.40 mg/L(在95%置信水平下),相对误差仅为0.84%。在第4章中,类胡萝卜素是一类天然色素,广泛存在于动植物中,由一系列共轭异戊二烯单元组成,这些单元通过双键高度共轭,导致难以识别和量化。类胡萝卜素有丰富的作用,是体内维生素A的主要来源,与此同时还具有抗癌、抗氧化、免疫调节、延缓衰老等功效,因此类胡萝卜素的定量是一项重要的工作。本文基于高效液相色谱-光二极管阵列检测器(High-performance liquid chromatography-diode array detection,HPLC-DAD)提出了快速检测三种茄科植物(番茄、茄子和烟叶)中六种类胡萝卜素浓度水平(α-胡萝卜素、β-胡萝卜素、叶黄素、玉米黄质、番茄红素和虾青素)一种新颖、快速的三维校正方法。即使在干扰共存的上述多种复杂体系中、存在严重的色谱重叠,并且还有轻微保留时间漂移,所提出的分析方法仍然能实现对六种类胡萝卜素物质的抗干扰定量分析,该方法通过三维校正的数学分离功能增强色谱分离,有效降低了色谱分离条件的开发难度、减少了有机溶剂的使用并节约了分离分析的时间(单样本分离时间从完全色谱分离的60分钟以上降低了15分钟之内)。α-胡萝卜素、β-胡萝卜素、叶黄素、玉米黄质、番茄红素和虾青素的校正集、验证集和预测集显示出令人满意的结果。在烟叶中预测出叶黄素的含量498.8±22.6μg m L-1(Y28-Ⅰ)、267.1±12.8μg m L-1(Y28-Ⅱ)、311.1±1.6μg m L-1(Yunyan87-Ⅰ)和314.0±10.2μg m L-1(Yunyan87-Ⅱ),在番茄中预测出番茄红素的含量为95.1±4.2μg m L-1,用传统的HPLC做对照,F检验、t检验依次表明,在95%的置信水平下,所提的方法与传统HPLC方法的精密度、准确度之间都没有显著差异。上述结果表明,本文所提方法是一种可用于复杂体系中类胡萝卜素的快速定量测定的可供选择的快速分析方法。

基于化学图谱的复杂体系定性定量分析新方法开发及其可视化研究

这是一篇关于化学计量学,图谱分析,机器学习,数据融合,可视化界面的论文, 主要内容为化学图谱在食品、药物分析等各个领域具有广泛应用。但在进行复杂体系测定时,容易出现光谱信号重叠现象,使得传统的分析方法得到的结果不够精确。此外,使用程序代码建立模型较为困难。针对以上情况,本研究对传统化学计量学方法进行改进,旨在提高传统分析方法的准确度;同时引入一些先进的算法到化学图谱分析领域解决一些实际问题,最后开发了跨软件平台的分析系统,这些研究工作主要分为五个子课题,对应于以下第二章到第六章,继第一章引言之后依次展开。第二章多线性回归模型在EEM图谱定量分析中的应用及可视化研究。此章节提出了一种基于EEM图谱定量测定目标化合物的有效方法。该方法采用逐步回归和多元线性回归相结合的方法,利用EEM图谱的特征值建立数学模型。同时验证了所建立模型的准确性和可靠性,结果表明所提出方法能够实现准确的定量分析。本研究开发了与上述方法相应的图形用户界面,该界面提供了数据输入、模型建立、模型优化和结果展示的过程,更便于后续应用。第三章一种变量筛选与建模方法联用的策略开发及其定量分析应用。此章节提出了一种i PLS算法与GD算法结合的联用策略,用于建立可用于不同光谱数据集中目标化合物的定量分析的新方法。本研究的新颖之处在于将i PLS方法用于图谱特征区间选择,并根据所选的特征区间采用GD算法建立定量模型。在i PLS-GD联用方法的应用中,优化了影响i PLS方法特征区间选择的区间数和GD方法的学习率、迭代次数等影响定量准确度的因素。然后利用NIR数据集、1H NMR数据集和EEM数据集对i PLS-GD方法的性能进行了测试和验证。基于测试集比较了i PLS-GD联用方法与PLS、i PLS方法所得结果,结果表明新方法具有更好的预测能力,分析其原因在于综合了i PLS方法变量筛选能力强和GD方法建模能力强的优点。因此,i PLS-GD方法可作为复杂光谱数据建模的一种较好的可用方法。第四章基于GC-MS和MIR结合XGBoost方法对不同年份陈皮进行判别及相应过程的图形用户界面设计。此章节首次报道了XGBoost算法结合分别基于MIR光谱图谱和GC-MS色谱图谱使用XGBoost算法对不同贮藏年份(2年、4年、6年和8年)陈皮的鉴别。首先,分别从MIR一阶导数光谱数据和GC-MS色谱数据中提取重要特征,然后根据提取的重要特征使用XGBoost算法建立判别模型。结果表明,两种数据集的判别准确率均为100%。验证了XGBoost方法对不同贮藏年限陈皮样品的鉴别潜力。此外,在基于GC-MS色谱图谱提取的重要特征的基础上,本研究发现同一公司陈皮样品随着贮存年限的延长β-松油醇的相对含量增加,这一发现可以为陈皮的年份鉴别提供有益的物质基础依据。最后,为上述过程开发了友好的GUI,便于对陈皮样品的贮藏年限进行判别。本研究为陈皮样品不同贮藏年限的鉴别提供了新的思路。第五章基于GC和MIR利用机器学习方法结合改进后的中水平数据融合方式对陈皮地理产地进行判别研究。此章节旨在为区分不同产地的陈皮提供一种有效的策略。为此,采用GC和MIR光谱法对广东省新会区8个不同地区的39份陈皮样品进行了分析。首先采用随机森林方法从GC和MIR数据中提取特征信息。其次,采用中水平数据融合和改进的中水平数据融合方式对GC和MIR特征数据进行融合。然后,采用Adaboost、NB、KNN和ANN四种机器学习方法分别建立判别模型。最后,用混淆矩阵对各模型的判别性能进行了验证。结果表明,与单独的GC或MIR数据的建模结果相比,使用数据融合策略可以明显改善判别准确度,并且基于改进后的中水平融合数据所建立的KNN和ANN模型表现最佳,只有一个样本产地分类错误。本研究使用先进的机器学习方法与改进的中水平数据融合策略相结合,为不同地理来源的陈皮样本分类提供了新的思路第六章跨软件平台数据分析系统的建立与应用。此章节开发了一款开源跨软件平台的数据分析系统,该系统基于Java Web语言编写,可以调用其它平台的算法模型。该系统由登录注册、用户管理、数据管理、数据分类管理、数据建模五大模块组成,可以将数据上传至平台进行界面化的建模操作。为了验证系统的可行性,在系统中上传了数据进行建模分析操作,最后得到了预期的结果。该系统降低了对数据进行分析处理的难度。

基于化学图谱的复杂体系定性定量分析新方法开发及其可视化研究

这是一篇关于化学计量学,图谱分析,机器学习,数据融合,可视化界面的论文, 主要内容为化学图谱在食品、药物分析等各个领域具有广泛应用。但在进行复杂体系测定时,容易出现光谱信号重叠现象,使得传统的分析方法得到的结果不够精确。此外,使用程序代码建立模型较为困难。针对以上情况,本研究对传统化学计量学方法进行改进,旨在提高传统分析方法的准确度;同时引入一些先进的算法到化学图谱分析领域解决一些实际问题,最后开发了跨软件平台的分析系统,这些研究工作主要分为五个子课题,对应于以下第二章到第六章,继第一章引言之后依次展开。第二章多线性回归模型在EEM图谱定量分析中的应用及可视化研究。此章节提出了一种基于EEM图谱定量测定目标化合物的有效方法。该方法采用逐步回归和多元线性回归相结合的方法,利用EEM图谱的特征值建立数学模型。同时验证了所建立模型的准确性和可靠性,结果表明所提出方法能够实现准确的定量分析。本研究开发了与上述方法相应的图形用户界面,该界面提供了数据输入、模型建立、模型优化和结果展示的过程,更便于后续应用。第三章一种变量筛选与建模方法联用的策略开发及其定量分析应用。此章节提出了一种i PLS算法与GD算法结合的联用策略,用于建立可用于不同光谱数据集中目标化合物的定量分析的新方法。本研究的新颖之处在于将i PLS方法用于图谱特征区间选择,并根据所选的特征区间采用GD算法建立定量模型。在i PLS-GD联用方法的应用中,优化了影响i PLS方法特征区间选择的区间数和GD方法的学习率、迭代次数等影响定量准确度的因素。然后利用NIR数据集、1H NMR数据集和EEM数据集对i PLS-GD方法的性能进行了测试和验证。基于测试集比较了i PLS-GD联用方法与PLS、i PLS方法所得结果,结果表明新方法具有更好的预测能力,分析其原因在于综合了i PLS方法变量筛选能力强和GD方法建模能力强的优点。因此,i PLS-GD方法可作为复杂光谱数据建模的一种较好的可用方法。第四章基于GC-MS和MIR结合XGBoost方法对不同年份陈皮进行判别及相应过程的图形用户界面设计。此章节首次报道了XGBoost算法结合分别基于MIR光谱图谱和GC-MS色谱图谱使用XGBoost算法对不同贮藏年份(2年、4年、6年和8年)陈皮的鉴别。首先,分别从MIR一阶导数光谱数据和GC-MS色谱数据中提取重要特征,然后根据提取的重要特征使用XGBoost算法建立判别模型。结果表明,两种数据集的判别准确率均为100%。验证了XGBoost方法对不同贮藏年限陈皮样品的鉴别潜力。此外,在基于GC-MS色谱图谱提取的重要特征的基础上,本研究发现同一公司陈皮样品随着贮存年限的延长β-松油醇的相对含量增加,这一发现可以为陈皮的年份鉴别提供有益的物质基础依据。最后,为上述过程开发了友好的GUI,便于对陈皮样品的贮藏年限进行判别。本研究为陈皮样品不同贮藏年限的鉴别提供了新的思路。第五章基于GC和MIR利用机器学习方法结合改进后的中水平数据融合方式对陈皮地理产地进行判别研究。此章节旨在为区分不同产地的陈皮提供一种有效的策略。为此,采用GC和MIR光谱法对广东省新会区8个不同地区的39份陈皮样品进行了分析。首先采用随机森林方法从GC和MIR数据中提取特征信息。其次,采用中水平数据融合和改进的中水平数据融合方式对GC和MIR特征数据进行融合。然后,采用Adaboost、NB、KNN和ANN四种机器学习方法分别建立判别模型。最后,用混淆矩阵对各模型的判别性能进行了验证。结果表明,与单独的GC或MIR数据的建模结果相比,使用数据融合策略可以明显改善判别准确度,并且基于改进后的中水平融合数据所建立的KNN和ANN模型表现最佳,只有一个样本产地分类错误。本研究使用先进的机器学习方法与改进的中水平数据融合策略相结合,为不同地理来源的陈皮样本分类提供了新的思路第六章跨软件平台数据分析系统的建立与应用。此章节开发了一款开源跨软件平台的数据分析系统,该系统基于Java Web语言编写,可以调用其它平台的算法模型。该系统由登录注册、用户管理、数据管理、数据分类管理、数据建模五大模块组成,可以将数据上传至平台进行界面化的建模操作。为了验证系统的可行性,在系统中上传了数据进行建模分析操作,最后得到了预期的结果。该系统降低了对数据进行分析处理的难度。

基于化学图谱的复杂体系定性定量分析新方法开发及其可视化研究

这是一篇关于化学计量学,图谱分析,机器学习,数据融合,可视化界面的论文, 主要内容为化学图谱在食品、药物分析等各个领域具有广泛应用。但在进行复杂体系测定时,容易出现光谱信号重叠现象,使得传统的分析方法得到的结果不够精确。此外,使用程序代码建立模型较为困难。针对以上情况,本研究对传统化学计量学方法进行改进,旨在提高传统分析方法的准确度;同时引入一些先进的算法到化学图谱分析领域解决一些实际问题,最后开发了跨软件平台的分析系统,这些研究工作主要分为五个子课题,对应于以下第二章到第六章,继第一章引言之后依次展开。第二章多线性回归模型在EEM图谱定量分析中的应用及可视化研究。此章节提出了一种基于EEM图谱定量测定目标化合物的有效方法。该方法采用逐步回归和多元线性回归相结合的方法,利用EEM图谱的特征值建立数学模型。同时验证了所建立模型的准确性和可靠性,结果表明所提出方法能够实现准确的定量分析。本研究开发了与上述方法相应的图形用户界面,该界面提供了数据输入、模型建立、模型优化和结果展示的过程,更便于后续应用。第三章一种变量筛选与建模方法联用的策略开发及其定量分析应用。此章节提出了一种i PLS算法与GD算法结合的联用策略,用于建立可用于不同光谱数据集中目标化合物的定量分析的新方法。本研究的新颖之处在于将i PLS方法用于图谱特征区间选择,并根据所选的特征区间采用GD算法建立定量模型。在i PLS-GD联用方法的应用中,优化了影响i PLS方法特征区间选择的区间数和GD方法的学习率、迭代次数等影响定量准确度的因素。然后利用NIR数据集、1H NMR数据集和EEM数据集对i PLS-GD方法的性能进行了测试和验证。基于测试集比较了i PLS-GD联用方法与PLS、i PLS方法所得结果,结果表明新方法具有更好的预测能力,分析其原因在于综合了i PLS方法变量筛选能力强和GD方法建模能力强的优点。因此,i PLS-GD方法可作为复杂光谱数据建模的一种较好的可用方法。第四章基于GC-MS和MIR结合XGBoost方法对不同年份陈皮进行判别及相应过程的图形用户界面设计。此章节首次报道了XGBoost算法结合分别基于MIR光谱图谱和GC-MS色谱图谱使用XGBoost算法对不同贮藏年份(2年、4年、6年和8年)陈皮的鉴别。首先,分别从MIR一阶导数光谱数据和GC-MS色谱数据中提取重要特征,然后根据提取的重要特征使用XGBoost算法建立判别模型。结果表明,两种数据集的判别准确率均为100%。验证了XGBoost方法对不同贮藏年限陈皮样品的鉴别潜力。此外,在基于GC-MS色谱图谱提取的重要特征的基础上,本研究发现同一公司陈皮样品随着贮存年限的延长β-松油醇的相对含量增加,这一发现可以为陈皮的年份鉴别提供有益的物质基础依据。最后,为上述过程开发了友好的GUI,便于对陈皮样品的贮藏年限进行判别。本研究为陈皮样品不同贮藏年限的鉴别提供了新的思路。第五章基于GC和MIR利用机器学习方法结合改进后的中水平数据融合方式对陈皮地理产地进行判别研究。此章节旨在为区分不同产地的陈皮提供一种有效的策略。为此,采用GC和MIR光谱法对广东省新会区8个不同地区的39份陈皮样品进行了分析。首先采用随机森林方法从GC和MIR数据中提取特征信息。其次,采用中水平数据融合和改进的中水平数据融合方式对GC和MIR特征数据进行融合。然后,采用Adaboost、NB、KNN和ANN四种机器学习方法分别建立判别模型。最后,用混淆矩阵对各模型的判别性能进行了验证。结果表明,与单独的GC或MIR数据的建模结果相比,使用数据融合策略可以明显改善判别准确度,并且基于改进后的中水平融合数据所建立的KNN和ANN模型表现最佳,只有一个样本产地分类错误。本研究使用先进的机器学习方法与改进的中水平数据融合策略相结合,为不同地理来源的陈皮样本分类提供了新的思路第六章跨软件平台数据分析系统的建立与应用。此章节开发了一款开源跨软件平台的数据分析系统,该系统基于Java Web语言编写,可以调用其它平台的算法模型。该系统由登录注册、用户管理、数据管理、数据分类管理、数据建模五大模块组成,可以将数据上传至平台进行界面化的建模操作。为了验证系统的可行性,在系统中上传了数据进行建模分析操作,最后得到了预期的结果。该系统降低了对数据进行分析处理的难度。