聚偏氟乙烯超疏水膜抗污染结构调控及其膜蒸馏性能研究
这是一篇关于膜蒸馏,聚偏氟乙烯,纳米印铸,碳纳米管,脱盐的论文, 主要内容为膜蒸馏(MD)作为一种新型高效、环境友好的膜分离过程,它不仅结构简单、易操作,还能够在低温低压条件下处理一些高盐高热废水等,特别是它能够利用废热、太阳能等作为热源,使其在海水淡化、废水处理等方面都具有重要应用。然而膜污染和膜润湿所导致的膜耐久性问题,是阻碍MD技术发展的瓶颈。本研究分别从膜表面的物理结构和材料化学性质入手,选取聚偏氟乙烯(PVDF)和碳纳米管(CNT)为膜基材,提出基于纳米印铸、原位覆合等超疏水膜的多种制备方法,旨在提高膜在MD过程中的分离和抗污染性能。主要的研究内容和结果如下:首先,以PVDF为膜基材,从膜表面物理微纳结构构筑的角度入手,提出一种基于纳米印铸技术的超疏水膜制备方法。研究以不锈钢网(SSM)和具有其负性结构的聚二甲基硅氧烷(PDMS)凝胶为模板,制备出两种具有不同表面纹理的PVDF膜,并在膜表面形貌、润湿特性、MD性能以及抗污染性能方面进行系统表征。基于PDMS模板制得的膜具有与SSM相同的编织型表面纹理,其接触角和滑动角分别为～153°和>90°,表现出疏水但高粘附的润湿特性。而基于SSM模板制得的膜具有波浪型表面纹理,其接触角和滑动角分别为～164°和～6.8°,表现出超疏水的特性。此外,两种纹理膜均具有更高的水通量和更优的抗污染性能,其盐截留率>99.8%。其次,研究从膜材料化学性质入手,选取非极性的CNT为基础材料,以交叉堆叠的方式,制备超顺排CNT疏水膜,并对具有不同编织层数的超顺排CNT膜的基本性质及MD脱盐性能进行系统研究。结果表明交叉层数影响超顺排CNT膜的结构和性能,与商业膜相比,CNT膜通量稳定性更高,截留率>99.8%,表现出良好的抗污染能力。最后,研究结合前两部分,基于纳米印铸和原位覆合联合应用的技术方法,制备了一种具有表面非极性涂层的超疏水PVDF膜,并在基本性质、MD性能以及抗污染性能方面对膜进行系统表征。结果表明,与原始膜(未涂覆CNT)相比,CNT的加载有利于维持稳定的截留率(>99.9%),并改善膜的抗污染能力。上述超疏水膜具有较好的抗污染和抗润湿性能,具有较好的应用潜力,为此类用于MD的膜材料的开发和应用提供了新思路。
界面蒸发协同硅纳米线阵列水伏器件的设计与研究
这是一篇关于界面蒸发,水伏发电,电荷注入,硅纳米线阵列,碳纳米管的论文, 主要内容为地球的水循环(蒸发、输运、沉降、径流)过程中携带着丰富的能量,当下对这些能量的利用主要为水分子的势能——即沉降和径流的过程,但这只利用其中巨大能量的极小部分。近年来,随着对于固液界面现象的认识和纳米材料及开发,新型水能源收集器件开始展现出从水循环过程中收集能源的新可能。其中,水伏效应——利用水分子的蒸发及与微纳材料的相互作用产生电能,由于产能方式清洁、可全天候工作等特点吸引了众多的研究者。近年来,水伏技术已开发出基于碳材料、有机高分子材料、生物质材料和无机半导体等材料等体系。无机半导体硅纳米线阵列以其高性能的水伏信号响应、大比表面积和高载流子传输特性表现出了优异的水伏功能特性。然而由于其较小的器件面积、较差的电极界面设计和较慢的水蒸发速率,仍然限制着其水伏功率输出。本论文围绕着以上三个主要技术发展局限,针对性地在的硅纳米线水伏器件制备、电极选择及界面蒸发协同加快水蒸发速率方面对器件进行优化、提高水伏性能并对其机理进行研究和探索,主要内容如下:1.针对水伏材料电流输出较低的难题,通过基于毛细粘附现象设计垂直背靠背的金属辅助化学刻蚀法,实现了大面积硅纳米线阵列水伏器件的制备。通过固液界面之间的毛细作用力将晶圆尺寸的硅片背靠背高效地粘合在一起,从而优化了传统硅纳米线制备时需要通过额外添加疏水保护层带来的操作污染,降低了硅纳米线在不同刻蚀溶液中转移的难度;突破了水伏器件无法大面积制备的难题。对其电学性能和形貌进行分析,硅纳米线阵列展现了优异的水伏信号响应,其纳米结构的通道均一且具备高表面电荷密度,并可在环境中长时间保持其结构的稳定。通过此方法制备出的六英寸的硅纳米线阵列水伏器件可以实现0.46 V的开路电压输出及3.80 mA的短路电流水伏信号输出,打破了水伏器件的输出记录。2.为了提高水伏器件的有效蒸发面积和载流子收集及传输,构筑了基于碳纳米管浸染的高比表面积导电织物水伏电极。利用碳纳米管高电导率及多孔织物亲水性和兼具透气性的特点,改善了传统碳浆压印电极无法有效收集水伏器件产生的载流子并阻碍水分子蒸发的问题。通过四探针及其它电学表征定量地测量了碳纳米管织物电极的导电性能及其对水伏器件的促进。利用扫描电子显微镜表征和接触角测试,优化了碳纳米管织物浸染的次数,使其兼具较低的电阻率和更优的水蒸发速率,以有效的收集水伏器件生成的载流子并促进水分子的蒸发。同时基于材料间的界面接触及能带匹配理论为硅纳米线阵列水伏器件设计了金属铝电极,改善水伏器件的底电极接触,并构建更有利于载流子传输的通道。通过上述电极的选择和界面设计,基于硅纳米线阵列的水伏器件性能获得显著提升,开路电压可达0.65 V,电流密度达 47.5 μA cm-2。3.面对水伏器件依靠环境热蒸发速率较慢导致电学性能输出较差的困难,我们结合太阳能蒸发器中的界面蒸发概念,通过构建选择性浸染的碳纳米管织物电极实现了界面蒸发协同硅纳米线阵列水伏器件的稳定供水结构。通过设计出可自供水的选择性浸染碳纳米管织物上电极,水伏器件完全自主引水来驱动器件输出,在一个太阳界面蒸发的工作环境下,可以实现1.31 kg m-2 h-1的水蒸发速率,并完成对海水和染料污水的淡化。同时,这种高效的水蒸发速率极大地促进了水伏信号的产生,其器件的开路电压达到了 0.81V,短路电流密度达到了 108.0μA cm-2。此外,我们通过固液界面的理论分析,提出了一种可能的由环境热和蒸发运动引起电荷注入的水伏机理模型。
聚偏氟乙烯超疏水膜抗污染结构调控及其膜蒸馏性能研究
这是一篇关于膜蒸馏,聚偏氟乙烯,纳米印铸,碳纳米管,脱盐的论文, 主要内容为膜蒸馏(MD)作为一种新型高效、环境友好的膜分离过程,它不仅结构简单、易操作,还能够在低温低压条件下处理一些高盐高热废水等,特别是它能够利用废热、太阳能等作为热源,使其在海水淡化、废水处理等方面都具有重要应用。然而膜污染和膜润湿所导致的膜耐久性问题,是阻碍MD技术发展的瓶颈。本研究分别从膜表面的物理结构和材料化学性质入手,选取聚偏氟乙烯(PVDF)和碳纳米管(CNT)为膜基材,提出基于纳米印铸、原位覆合等超疏水膜的多种制备方法,旨在提高膜在MD过程中的分离和抗污染性能。主要的研究内容和结果如下:首先,以PVDF为膜基材,从膜表面物理微纳结构构筑的角度入手,提出一种基于纳米印铸技术的超疏水膜制备方法。研究以不锈钢网(SSM)和具有其负性结构的聚二甲基硅氧烷(PDMS)凝胶为模板,制备出两种具有不同表面纹理的PVDF膜,并在膜表面形貌、润湿特性、MD性能以及抗污染性能方面进行系统表征。基于PDMS模板制得的膜具有与SSM相同的编织型表面纹理,其接触角和滑动角分别为～153°和>90°,表现出疏水但高粘附的润湿特性。而基于SSM模板制得的膜具有波浪型表面纹理,其接触角和滑动角分别为～164°和～6.8°,表现出超疏水的特性。此外,两种纹理膜均具有更高的水通量和更优的抗污染性能,其盐截留率>99.8%。其次,研究从膜材料化学性质入手,选取非极性的CNT为基础材料,以交叉堆叠的方式,制备超顺排CNT疏水膜,并对具有不同编织层数的超顺排CNT膜的基本性质及MD脱盐性能进行系统研究。结果表明交叉层数影响超顺排CNT膜的结构和性能,与商业膜相比,CNT膜通量稳定性更高,截留率>99.8%,表现出良好的抗污染能力。最后,研究结合前两部分,基于纳米印铸和原位覆合联合应用的技术方法,制备了一种具有表面非极性涂层的超疏水PVDF膜,并在基本性质、MD性能以及抗污染性能方面对膜进行系统表征。结果表明,与原始膜(未涂覆CNT)相比,CNT的加载有利于维持稳定的截留率(>99.9%),并改善膜的抗污染能力。上述超疏水膜具有较好的抗污染和抗润湿性能,具有较好的应用潜力,为此类用于MD的膜材料的开发和应用提供了新思路。
整体式固体酸及双功能催化剂的制备与应用
这是一篇关于整体式固体酸催化剂,碳纳米管,不锈钢丝网拉西环,对氨基苯酚,镍硅合金,聚苯乙烯磺酸,固体双功能催化剂的论文, 主要内容为化工生产中,酸催化反应为数众多,传统上使用液体酸催化效果良好,但伴随着设备腐蚀、分离困难、产生难处理的废液等问题,不符合绿色化学生产理念。固体酸具有腐蚀性小、废液少、催化剂可再生、易于分离等优点,其取代液体酸催化剂是必然的发展趋势。本文在课题组前期工作基础上,在整体式不锈钢丝网碳纳米管磺酸催化剂的批量制备以及新型金属-固体酸双功能催化剂制备与性能研究上进行了一些有所创新的研究工作,主要内容及结果概括如下:1、采用旋转管式炉制备碳纳米管@不锈钢丝网拉西环,应用浮动催化化学气相沉积方法,成功地将一次制备量扩大至40 mL。对不锈钢丝网前处理条件、有机碳源种类、进样速率、温度程序等制备条件进行了逐一考察,获得了最佳制备条件:(1)不锈钢丝网用9 mol/L的硫酸溶液处理5 min;(2)苯作为碳源,进样速率为0.08 mL/min;(3)700℃生长60 min。如此得到的不锈钢丝网拉西环样品上的碳纳米管阵列整齐、纯净。对该碳纳米管@不锈钢丝网拉西环样品,通过多硫化钠硫化与过氧化氢氧化结合的方法进行磺化处理,可获得高达2.17 mmol/g的磺酸密度,且稳定性较好。2、针对硝基苯在酸介质中进行催化加氢反应一次合成对氨基苯酚的新技术路线,本文研究了一种新型固体双功能催化剂,用聚苯乙烯包裹负载于活性炭上的镍硅合金纳米粒子,进而将聚苯乙烯磺化,从而得到一种耐酸的镍硅合金纳米粒子与聚苯乙烯磺酸密切配合的硝基苯经加氢异构反应一次合成对氨基苯酚的双功能固体催化剂,优化了催化剂制备条件,较详细地表征了催化剂的结构,并测试了该新型双功能固体催化剂在中性介质下催化硝基苯转化成对氨基苯酚的催化性能,结果显示这种催化剂活性高,生成对氨基苯酚的选择性好,且循环性能较稳定,具有较好的应用前景。
碳纳米管和有序介孔碳在微生物燃料电池电极材料中的应用研究
这是一篇关于微生物燃料电池,大肠杆菌,碳纳米管,有序介孔碳,四磺酸基酞菁铁的论文, 主要内容为新世纪，随着能源匮乏和环境污染问题的加剧，寻找新的能源开发和利用技术日益迫切。其中微生物燃料电池(Microbial fuel cells，MFCs)作为一种新兴的高效的生物质能利用方式，正在得到越来越多的关注。MFCs可以将有机物，尤其是有机废水中的化学能直接转化为电能，而且产物为洁净的水，具有反应条件温和、能量高效利用和水体污染同步治理等特点。但目前关于MFCs的研究仍处于起步阶段，其发展仍然面临许多挑战。其中，产电性能过低是限制该技术进入实际工程应用的主要障碍。 电极材料的性质和结构与产电性能密切相关。近年来，碳纳米材料由于其独特的结构及优良的力学、电学和化学等性能，受到越来越多的关注。本论文成功构建起典型的双室型大肠杆菌(Escherichia，E. coli)MFCs，并制备碳纳米管(Carbon nanotubes，CNTs)、有序介孔碳(Ordered mesoporous carbon，OMC)及其复合物的修饰电极，应用于MFCs的阳极或阴极，提高了MFCs的产电性能。本论文的研究结果概括如下： (1)由于已知文献中，MFCs的电极材料、膜、生物催化剂、离子强度以及运行条件不相同，所以即使是同类型的MFCs，其实验结果都不具有很高的参考价值，因此有必要对本实验MFCs有关条件进行研究。以E. coli作为阳极催化剂，以葡萄糖和酵母浸膏作为底物，以磷酸缓冲溶液(Phosphate buffer solution，PBS)作为基液构建MFCs模型。(a)考察E. coli、2-羟基-1,4-蒽醌(2-Hydroxy-1,4-naphthoquinone，HNQ)和葡萄糖催化体系的作用，并以碳纸电极为阳极、K3[Fe(CN)6]为阴极受体构建E. coli-HNQ-MFCs，其开路电压，内阻、最大功率密度和相对应的电流密度分别为：0.699V，300Ω，601mW/m2和1493mA/m2。这表明E. coli-HNQ-碳纸体系具有很好的电子传递活性；(b)考察E. coli的不同培养时间对MFCs启动时间和输出电流的影响，结果表明24小时为最佳培养时间；(c)考察不同驯化电压对MFCs启动时间和输出电流的影响，结果表明驯化电压越大，其启动时间越短，输出电流越大；(d)考察不同面积的电极对MFCs输出电流密度的影响，结果表明使用不同面积的电极，其电流密度基本相同；(e)考察几种常见人工电子传递体的电子传递效率，结果表明HNQ的电子传递效率最高；(f)考察阳极缓冲能力对MFCs启动时间和输出电流的影响，结果表明使用PBS能够明显提高输出电流和电池稳定时间。 (2) OMC比表面积为1121m2/g，比孔容积为1.21cm3/g，BJH孔径均分布在3.4-6.9nm，具有高比表面积、均一孔径、大孔容、以及良好导电性和生物兼容性等特点。以不锈钢网表面负载OMC作为阳极构建E. coli-MFCs，实验结果表明：以OMC负载碳纸作为阳极构建双室型E. coli-MFCs时阳极极化显著降低；MFCs的开路电压，内阻和最大功率密度和相对应的电流密度分别为：0.613V，350Ω，3248mW/m2和9022mA/m2。OMC阳极的使用能够显著改善电池的产电性能。 (3)四磺酸基酞菁铁(Iron tetrasulfophthalocyanine, FeTSPc)能够通过π-π共轭作用结合到多壁碳纳米管(Multi-wall carbon nanotubes，MWCNTs)表面形成FeTSPc/MWCNTs复合物。以循环伏安法(Cyclic voltammetry，CV)和线性伏安法(Linear sweepvoltammetry，LSV)考察FeTSPc/MWCNTs氧还原反应(Oxygen reduction reaction，ORR)催化行为，并以该复合物负载碳纸作为阴极构建双室型E. coli-MFCs。实验结果表明：在中性介质中，对ORR催化电位要比使用商品化的铂碳催化剂正移了44mV；MFCs的开路电压，内阻、最大功率密度和相对应的电流密度分别为：0.510V，300Ω，932mW/m2和2792mA/m2。产电性能优于商品化铂碳催化剂作为阴极的MFCs。
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